膨润土插层复合材料的制备及其处理Cr(VI)和苯酚的特性研究

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针对工业废水重金属离子和有机物含量高的特点,单纯的传统吸附剂和氧化剂处理效果较差的问题,本文根据膨润土本身具有良好吸附性和离子交换性,将其改性后与 Fe3O4相结合,制备出复合改性膨润土水处理剂Fe3O4-十六烷基三甲基溴化铵-膨润土(Fe3O4-CTAB-MMT)并将其应用于重金属 Cr(VI)的废水处理中;采用真空高温碳化的方法在 Fe3O4-CTAB-MMT的基础上制备出碳柱撑磁性膨润土水处理剂 Fe3O4-碳-膨润土(Fe3O4-C-MMT),同时添加 H2O2构建集“氧化-吸附-分离”于一体的Fe3O4-C-MMT/H2O2芬顿体系,并将其应用于含酚废水的处理中。具体研究如下:  1.利用Fe3O4和CTAB改性膨润土,合成了新型的复合改性膨润土水处理剂 Fe3O4-CTAB-MMT,通过对其进行的 XRD、FT-IR、TEM、SEM等表征发现:溶剂热法制备的 Fe3O4颗粒呈球形聚集,具有良好的晶型结构,形貌规整;Fe3O4颗粒主要附着在膨润土表面,CTAB成功插入膨润土的片层结构中;当Fe3O4的比例为10%时,Fe3O4-CTAB-MMT的d001晶面的层间距达到最大值1.66 nm。  2.在 Fe3O4-CTAB-MMT吸附 Cr(VI)的模拟废水实验中,考察了Fe3O4-CTAB-MMT添加量、溶液 pH、Cr(VI)溶液初始浓度、反应时间和反应温度等工艺参数对吸附过程的影响,并对吸附动力学进行了深入的研究,结果发现:对于初始浓度为100 mg/L的 Cr(VI)溶液,当反应温度为70℃,pH为2,Fe3O4-CTAB-MMT添加量为20 mg,反应时间为2 h时,吸附率超过95%;Fe3O4-CTAB-MMT对 Cr(VI)的吸附动力学符合准二级动力学模型,说明反应过程主要受化学作用控制;Fe3O4-CTAB-MMT对Cr(VI)的吸附具有选择性,常见的共存离子(Na+、Ca2+、Mg2+、Cu2+、Ni2+、NO3-和 Cl-)对 Cr(VI)的去除率没有明显影响;Fe3O4-CTAB-MMT重复使用5次后对Cr(VI)的去除率仍然超过90%,具有回收再利用价值。  3.在真空度小于133 Pa的真空环境下高温碳化处理 Fe3O4-CTAB-MMT制备出了 Fe3O4-C-MMT,使用 XRD、Raman、FT-IR、SEM、TEM、BET等多种表征对其结构进行分析,得出如下结论:Fe3O4-C-MMT的层间形成了结晶性良好的类石墨烯结构物质,ID/IG值约为0.7,证明其具有较高的石墨化程度,Fe3O4-C-MMT的比表面积和孔容分别达到28.85 m2/g和0.0945 cm3/g,极大的提高了吸附能力。  4.构建 Fe3O4-C-MMT/H2O2芬顿体系并将其应用于苯酚的模拟废水催化降解实验,考察了Fe3O4-C-MMT添加量、H2O2添加量、溶液pH、反应温度等因素对降解过程的影响。结果表明:Fe3O4-C-MMT/H2O2芬顿体系对苯酚的催化降解效果良好,对于初始浓度为20 mg/L的苯酚溶液,当反应温度为30℃,pH为6,反应时间60 min,Fe3O4-C-MMT添加量为0.250 g/L,H2O2添加量为0.100 mol/L时,去除率高达95.59%;Fe3O4-C-MMT的吸附作用与芬顿体系的氧化作用之间有着良好的协同效果,构建的Fe3O4-C-MMT/H2O2芬顿体系,降解效果明显优于单一体系;Fe3O4-C-MMT既能为芬顿反应提供稳定的铁源,重复使用5次后去除率仍高达87.64%,反应60 min后铁离子溶出量仅为4.17×10-3 mg/L,证明其有良好的工业应用前景。
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