新型负载型活性炭粒子电极的制备及其降解对氨基苯酚的机理研究

来源 :湖南师范大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:wenshibing
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对氨基苯酚(PAP)是一种非常重要的精细化工中间体,主要应用于制药和染料行业。PAP废水具有苯酚和苯胺的双重毒性,生化降解难度高,中间产物复杂多样,使其成为水处理领域的难点。目前,国内外关于PAP降解的研究报告相对较少。本文首次制备一种新型负载型活性炭粒子电极(Ti-Si-Sn-Sb/GAC)用于三维电催化氧化降解PAP,并对PAP的去除率和降解机理进行了深入探讨。本论文主要研究内容如下:本文以粒状活性炭(GAC)为基体,Ti-Si-Sn-Sb氧化物作为催化活性组分,通过溶胶-凝胶法制备了Ti-Si-Sn-Sb/GAC粒子电极,并对粒子电极的制备参数进行优化。实验结果显示,当Ti、Si、Sn和Sb的摩尔比为1:1:0.01:0.001,焙烧温度为550℃,焙烧时间为180 min时,Ti-Si-Sn-Sb/GAC粒子电极的电催化氧化性能最佳。然后,通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)和Brunauer-Emmett-Teller(BET)对负载前后GAC的表面形貌和晶体结构进行了表征,证实了Ti-Si-Sn-Sb/GAC粒子电极被成功制备。本文采用Ti-Si-Sn-Sb/GAC粒子电极构建的三维电催化氧化体系,研究了PAP的降解,考察了工艺参数对PAP去除率的影响。通过实验发现,当初始pH值为7.0、槽电压为10.0 V、曝气流速为50 L/h、PAP初始浓度为200 mg/L、电解质(Na2SO4)的浓度为1.0 g/L、极板间距为30 mm和Ti-Si-Sn-Sb/GAC粒子电极的填充量为50.0%时,PAP和化学需氧量(COD)的去除率最高,分别达到89.45%和75.17%。通过实验也发现,Ti-Si-Sn-Sb/GAC粒子电极构建的三维电催化氧化体系,不仅产生的羟基自由基(·OH)量较高,而且催化活性也具有明显优势。此外,Ti-Si-Sn-Sb/GAC粒子电极经过20次重复实验之后,PAP的去除率从89.45%下降到81.37%,COD的去除率从75.17%下降到70.10%,表明所研制的Ti-Si-Sn-Sb/GAC粒子电极不仅催化活性高,并且催化性能稳定。通过紫外-可见分光光度计(UV-Vis)和高效液相色谱仪(HPLC)分析了PAP可能的降解途径。首先,PAP被氧化为苯二醇,然后被氧化为苯醌,紧接着随着苯环的打开,转化为丁烯二酸和草酸,最后矿化为CO2和H2O等。同时,对PAP降解过程的动力学进行拟合,发现其降解过程符合一级动力学,为三维电催化氧化技术在工业应用中提供了坚实的理论基础。
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