【摘 要】
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二茂铁基化合物在燃烧过程中,可分解生成高活性的三氧化二铁,因此被广泛用作固体推进剂中的燃烧速率催化剂。但是常用的烷基类二茂铁基燃速催化剂在复合固体推进剂生产和运用
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二茂铁基化合物在燃烧过程中,可分解生成高活性的三氧化二铁,因此被广泛用作固体推进剂中的燃烧速率催化剂。但是常用的烷基类二茂铁基燃速催化剂在复合固体推进剂生产和运用中存在易挥发易迁移等缺陷。针对其存在的问题,本文将二茂铁和含能化合物连接起来,合成了5种二茂铁基席夫碱含能化合物,并以二茂铁基席夫碱类化合物作为配体,引入过渡金属为中心离子,设计合成了25种二茂铁基含能金属配合物。主要内容如下:(1)以二茂铁甲醛和不同的氮杂环为原料,合成并表征了5种二茂铁基席夫碱含能化合物。通过热重技术(TG)对其热稳定性行为进行了评价,TG曲线表明2a,2b,2c化合物分解温度大致在250℃,2d和2e在150℃以后就开始分解,即二茂铁基席夫碱三氮唑类化合物的稳定性高于四氮唑类。差示扫描量热法(DSC)测试表明5种化合物均将高氯酸铵(AP)的热分解峰峰温不同程度的提前,且2d掩盖了AP自身的晶型转换吸热峰。(2)以5种二茂铁基席夫碱类化合物作为含能配体,分别与Co(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)为中心金属离子,设计并合成了一系列新型二茂铁基席夫碱含能配合物,并研究了其热稳定性及对AP的燃烧催化性能。TG结果表明这类配合物较配体相比具有更高的热稳定性,大多都是在250℃以后才会有明显的分解。采用DSC评价了25种二茂铁基席夫碱含能配合物对AP热分解过程的催化效果,并与对应的二茂铁基席夫碱化合物进行比较,结果表明这类化合物的催化效果更显著。当中心金属离子为Co(Ⅱ)时,对AP的催化效果最好,放热集中,且当2e为配体时,可将纯AP的放热峰峰温提前至251℃。Zn(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)次之,当中心金属离子为Zn(Ⅱ)时,放热量最高可达2241J/g。当中心金属离子为Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)时,对AP有一定的催化作用,可将纯AP的第二次放热峰峰温明显提前。当配体为具有更高含氮量的二茂铁基四氮唑时比二茂铁基三氮唑的催化效果好。
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