氮化碳纳米颗粒制备及其光催化性能研究

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石墨相氮化碳(CN)作为一种廉价、易于合成的非金属聚合物半导体材料,由于其热稳定性高、合适的能带结构以及可调控的分子结构等诸多优良性质已经成为转化太阳能的重要催化介质,在解决环境和能源挑战中表现出诱人的应用前景,目前已经成功应用于光催化污染物降解、水分解产氢、CO2还原、光电转化等领域。为了提高CN的光催化性能,文献报道了通过原子/分子掺杂、微纳结构设计、构建同质结/异质结和提高结晶性等方法。这其中,通过构建纳米片、介孔、量子点等多种纳米结构的CN,可以有效增强光吸收,增加CN比表面积暴露更多的反应活性位点,加速光生载流子分离等,从而显著提高CN的光催化性能。然而,这些方法仍然存在过程复杂、耗时、产率低、成本高或不环保等局限性,限制了其实际应用。因此,本文旨在探索一种能够简单快速获得高产率CN纳米结构的方法,并将其应用于光催化领域。本文的主要研究内容如下:1.以双氰胺(DCDA)为前驱体热聚合制备CN,得益于CN可溶于甲烷磺酸(MSA),通过纳米共沉淀的方法,可以简单快速得到产率高达50%的CN纳米颗粒(40 nm)。进一步将制得的CN纳米颗粒用于光催化降解染料研究,发现性能显著提高(一级动力学常数提高到250%)。通过改变用于析出CN的不良溶剂的种类证明了这种制备CN纳米颗粒方法具有一定的普适性。该方法为批量制备纳米结构CN提供了一种新途径。2.将制备的CN纳米颗粒用于光催化产氢和光电转化实验,探索了质子化作用和MSA溶剂自身可能对光催化产氢和光电转化过程的影响。通过高温煅烧、加碱中和两种去质子化和改变溶剂的方法探究了可能的机制。发现成功去质子化后,CN纳米颗粒性能有改善,该实验为后续相关研究提供了实验基础。
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