【摘 要】
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本文采用可控共沉淀法以NH4HCO3和NH4OH组成的缓冲溶液作为沉淀剂及逆微乳液为媒介合成六铝酸盐及其金属取代系列甲烷燃烧催化剂。首先研制了由表面活性剂,助剂,油相和水相四组
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本文采用可控共沉淀法以NH4HCO3和NH4OH组成的缓冲溶液作为沉淀剂及逆微乳液为媒介合成六铝酸盐及其金属取代系列甲烷燃烧催化剂。首先研制了由表面活性剂,助剂,油相和水相四组分逆微乳液拟三元体系相图,分别选择阳离子型表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和阴离子型表面活性剂十二烷基磺酸钠(SDS)为活性剂,脂肪醇为助剂,正辛烷为油相和水相[或Al(NO3)3溶液]。研究了助剂脂肪醇链长、表面活性剂与助剂相对量和盐浓度对微乳液体系形成和稳定性影响,并以电导率随水含量变化的规律很好地印证了微乳液体系的相行为。选取相图中稳定微乳区合成了具有高温稳定性的甲烷催化燃烧催化剂六铝酸镧。用BET、TG-DTA和XRD表征了催化剂的物性和结构,并在微型固定床反应器中考察了对甲烷燃烧的催化活性。结果表明,采用NH4HCO3和NH4OH缓冲溶液作为沉淀剂及利用逆微乳液作为反应介质均能使催化剂前驱体分散更充分,沉淀更均匀,可合成化学均一的六铝酸盐,有效地降低六铝酸盐晶相形成的温度。逆微乳液法更具有优势,其成晶温度仅为950℃。Fe取代的六铝酸盐具有较好高温催化活性和热稳定性,而Mn取代的同晶体则具有较好的低温催化活性,Fe和Mn离子同时对Al3+进行取代时,由于两者之间存在的协同效应明显提高了催化剂的催化活性和比表面,T10仅为475℃,T90为660℃。
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