【摘 要】
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硅作为地壳中第二丰富的元素,它的单质在电化学氧化反应中可以提供出色的电荷存储能力（4电子每原子）,同时结合其无毒、价格便宜等优点,成为一种具有超高能量密度的电池电极材料。然而表面易形成的氧化层使它在常温下具有很高的电化学惰性。为解决上述问题,通常需要使用诸如氢氧化钾和氟化物衍生物等电解质以不断溶解表面氧化层使电极可持续氧化。然而,碱性电解液会迅速腐蚀硅电极,降低阳极质量转化效率,大量电解液也将会被
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硅作为地壳中第二丰富的元素,它的单质在电化学氧化反应中可以提供出色的电荷存储能力（4电子每原子）,同时结合其无毒、价格便宜等优点,成为一种具有超高能量密度的电池电极材料。然而表面易形成的氧化层使它在常温下具有很高的电化学惰性。为解决上述问题,通常需要使用诸如氢氧化钾和氟化物衍生物等电解质以不断溶解表面氧化层使电极可持续氧化。然而,碱性电解液会迅速腐蚀硅电极,降低阳极质量转化效率,大量电解液也将会被消耗,这些都将显著影响制备电池的能量密度和保质期。同时硅作为一种半导体材料,较差的导电性也严重影响了相应电池的性能。针对上述问题,本文提出了一种通过引入铜作为催化剂实现电化学和应力耦合途径下提高硅在酸性溶液中的反应活性的方法。由于分布不均匀的铜催化剂会诱导高度缺陷的氧化层的形成,这将增加用于氧化反应的界面面积并促进电解液向硅传输。因此,催化反应与高度缺陷的氧化结构的协同耦合效应导致硅的自发和持续的电化学氧化。基于这一原理,我们研制出能量密度高、电解质消耗少、保质期长的硅-酸电池。具体研究成果如下:（1）在200 nm的硅颗粒表面包覆一层MOF材料,并将包覆MOF材料的硅颗粒与氯化铜均匀混合,在900℃的惰性氛围中高温处理,得到碳包覆硅和铜的电极材料（CuSi@C）。通过SEM、TEM、XRD等表征测试,证明了CuSi@C材料的结构与元素成分符合实验预期。CuSi@C材料表面形成多孔的石墨碳笼结构促进了电解液向硅表面传输并增加了电极的导电性。（2）将CuSi@C材料制成电极与铂配对,进行恒流放电和阻抗测试,发现掺入微量铜的电极可以发生连续氧化,实现持续放电。将CuSi@C电极分别与Mn O2电极和铂碳电极配对,制成能量密度远高于碱性硅-空气电池的硅-酸电池。当以0.1 m A cm-2电流密度放电时,酸性硅-空气电池可以实现1288 A h kg-1CuSi@C的特定充电存储容量和1226 W h kg-1CuSi@C的能量密度。CuSi@C-Mn O2电池同样在0.1 m A cm-2的电流密度放电时,具有1.34 m A h cm-2比电荷存储容量,对应于1339 W h kg-1CuSi@C的能量密度。此外,硅-酸电池可以在不更换电解质和负极的情况下通过多次机械更换电极进行充电,具有非常好的长期放电性能。（3）通过STEM测试、几何相位分析（GPA）和密度泛函理论（DFT）计算对CuSi@C材料的电化学氧化过程及氧化物生长运动学进行研究。发现CuSi@C材料中的微量不均匀分布的铜不仅促进了硅发生氧化反应,形成高度缺陷的氧化层;而且会和硅结合降低硅的能隙,使硅从半导体性质向为金属性转变,从而增加硅的电导性能。
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