近年来，对烧绿石材料抗辐照性能以及二元化合物高压相变的研究受到了广泛的关注。本论文利用基于密度泛函理论的第一性原理研究了结构、键合和电子性质以及缺陷形成能几种因素对镧系锡酸盐烧绿石氧化物材料Ln₂Sn₂O₇（Ln=Sm，Gd，Tb，Ho，Er，Lu，La，Pr，Nd，Y）抗辐照性能的影响。同时对二元化合物A^NB^8-N（N是A元素的最外层价电子数）在高压下的结构相变行为进行了系统的研究。主要结论如下：1．利用基于密度泛函理论的平面波赝势程序VASP首次系统地研究了结构、键合和电子性质以及缺陷形成能几个方面对镧系锡酸盐烧绿石氧化物材料Ln₂Sn₂O₇（Ln=Sm，Gd，Tb，Ho，Er，Lu，La，Pr，Nd，Y）抗辐照性能的影响。从结构分析来看，计算得到的晶格常数与实验值吻合很好，表明我们所采用的基组和计算方法是可靠的。氧位置参数x值越大，八面体SnO₆对萤石结构的偏离就越小，材料更趋近于萤石结构，抗辐照能力更强，我们预测该系列氧化物的抗辐照性能随镧系Ln³⁺离子半径的增大逐渐减小，其中，Lu₂Sn₂O₇烧绿石抗辐照性能最强，La₂Sn₂O₇的抗辐照性能最差。从键结合分析来看，〈Sn-O_48f〉键的布居值随镧系Ln³⁺离子半径的增大呈现出无规律的变化，说明〈Sn-O_48f〉的共价键合不是影响其抗辐照性能的主要因素。从缺陷形成能的分析来看，从Lu³⁺到Tb³⁺以及从Gd³⁺到Nd³⁺，随着镧系Ln³⁺阳离子半径的增加，阳离子反位缺陷形成能逐渐增加，抗辐照性能逐渐减弱，这与实验现象是吻合的。Lu₂Sn₂O₇有最低的阳离子反位缺陷形成能，暗示具有最强的抗辐照能力。电子态密度分析表明，Sn 5p态和O 2p态间存在轨道杂化，这种杂化强弱对材料的抗辐照性能有明显的影响，能带分析显示锡酸盐烧绿石系列材料属于直接带隙型材料，表现出明显的半导体特征。2．利用基于密度泛函理论的平面波赝势程序DACAPO计算了KCl、MgS、CaS、YSb和ScSb几种二元化合物的高压相变行为。模拟了压强对B1构型和B2构型的力学、电子和光学性质的影响。计算结果表明，在零温零压下这些化合物的B1构型是最稳定的，随着压强的增大，会发生从B1→B2构型的转变。首次发现，对于同周期的三种化合物KCl、CaS和ScSb，随着阳离子半径的逐渐减小，阴阳离子间共价键合逐渐增强，发生B1→B2构型的相变压强也就越大。但同族化合物MgS和CaS，YSb和ScSb，随着阳离子半径的增加，晶格常数增大，B1→B2构型的相变压强减小，阳离子对其相变压强的影响非常显著。我们也从理论上首次预测了这些化合物的其他高压结构相变行为，即MgS和CaS的B3→B2和B4→B2的结构转变以及KCl化合物的B2→T1和B3→T1的结构相变。这将为进一步的实验研究提供一定的理论依据。压强促使了化合物的键长缩短，体积减小，体积模量增大，电荷发生转移，电子性质的变化导致光学性质也相应的发生了变化。研究发现，这几种二元化合物对光的吸收主要集中在紫外光区。