【摘 要】
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为了缓解日渐严重的能源短缺与环境污染问题,氢能等清洁能源的发展刻不容缓,光电化学分解水制氢发展前景广阔。目前使用较多的Ti O2等半导体由于禁带宽度较宽,对太阳光利用有限。Cu WO4禁带宽度合适且化学稳定性好,但是电子迁移率低,电子-空穴复合几率高,导致光电流远低于理论值。通过超声喷雾热解法制备Cu WO4光阳极,并对其进行改性,使用XRD、SEM、XPS等测试手段对材料进行物相结构、微观形貌及
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为了缓解日渐严重的能源短缺与环境污染问题,氢能等清洁能源的发展刻不容缓,光电化学分解水制氢发展前景广阔。目前使用较多的Ti O2等半导体由于禁带宽度较宽,对太阳光利用有限。Cu WO4禁带宽度合适且化学稳定性好,但是电子迁移率低,电子-空穴复合几率高,导致光电流远低于理论值。通过超声喷雾热解法制备Cu WO4光阳极,并对其进行改性,使用XRD、SEM、XPS等测试手段对材料进行物相结构、微观形貌及元素价态进行表征,利用紫外可见分光光度计及电化学工作站对材料的光学与光电性能进行表征。主要内容如下:利用喷雾热解法,通过控制反应条件制备光电化学性能较好的Cu WO4薄膜光阳极。当热处理温度550℃,沉积温度350℃,薄膜沉积7层,原料比例n（Cu）:n（W）=1:1的反应条件下得到了光电性能较好的Cu WO4薄膜光阳极,光电流密度在1.23 V vs RHE的偏压下可达0.13 m A/cm~2,且具有较好的稳定性。为了提高Cu WO4薄膜载流子浓度进而提高电导率,研究了Sn4+与Fe3+掺杂对Cu WO4薄膜的影响。发现Sn4+与Fe3+均能通过取代Cu2+充当施主杂质,改变其载流子浓度提高光电流。当Sn4+掺杂浓度为1 mol%时光电流密度达0.23 m A/cm~2,载流子浓度为8.8×1020cm-3,比未掺杂的Cu WO4薄膜载流子浓度提高了1倍;当Fe3+掺杂浓度为0.7 mol%时光电流密度可达0.27 m A/cm~2,载流子浓度1.65×1021cm-3,相比未掺杂的Cu WO4薄膜载流子浓度提高了2.7倍。通过构建Cu:W成分沿厚度方向的梯度Cu WO4薄膜与Fe3+梯度掺杂的Cu WO4薄膜,并研究内建电场对Cu WO4薄膜内部空穴-电子分离效率及光电化学性质的影响。发现通过双层喷雾热解法制备的Fe3+掺杂的梯度薄膜性能更优,光电流密度可达0.35 m A/cm~2,是均匀的薄膜光电流密度的2.69倍。图60幅;表4个;参66篇。
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