中空介孔二氧化硅的制备及其限域效应的研究

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介孔材料在催化、吸附、分离、生命科学和化学传感等科学领域一直是人们研究热点。其中一类中空介孔二氧化硅材料由于不但具有传统介孔二氧化硅材料的具有长程有序的介孔特征,同时具有较大的空腔结构,使得这种中空结构也会具有相应的限域效应,这类材料的快速和廉价制备是研究者们所需面对的严峻挑战。本论文首先探索了中空介孔微球的快速廉价制备的方法和条件,然后针对介孔材料的介孔限域效应制备CQDs(碳量子点)和中空介孔微球的空腔限域制备核壳结构纳米材料做了一系列研究我们并得到以下研究陈果。1.采用双模板法在乙醇体系中通过PAA(聚丙烯酸)和P123(聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物)的两种超分子的相互作用形成中空介孔的协同模板,较好的解决了 P123在碱性条件下由于和硅物种电荷不匹配不能很好的作为介孔模板的问题。并对双模板的比例关系做了一系列的对比研究,发现0.7gPAA/0.7gP123得到的中空介孔微球分散性和形貌最好且BET比表面积达到345.9m2/g。2.首先成功地将模板剂P123和CTAB(十六烷基溴化铵)制备为CQDs,其中P123得到的CQDs的量子产率在没有经过表面钝化处理达到16.5%。然后采用浸渍的方法将2-甲基咪唑、柠檬酸、葡萄糖三种不同的有机物前驱体分别在MCM-41和SBA-15两种介孔分子筛载体孔道内转化为CQDs,证明了采用这种方法制备的CQDs的荧光量子产率主要跟前驱体种类有关,并得到采用2-甲基咪唑为前躯体制备的CQDs在没有表面钝化处理的条件下荧光量子产率可以达到16.9%和 16.3%。3.提出了一种普适的合成方法来制备基于二氧化硅球核壳式结构的复合纳米材料,即通过利用中空介孔微球的空腔限域作用来制备基于中空介孔微球的核壳结构纳米材料。找到了采用这种空腔限域方法构筑Pd@SiO2和 ZnO@SiO2核壳结构的前驱体合适的摩尔含量。
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