铀是目前最为重要的核燃料,海水提铀对于解决未来铀的缺乏问题具有重要战略意义。铀吸附剂的研制是海水提铀的重要环节,研究各种具有高选择性、高吸附容量、高吸附速率、抵抗铀辐射能力的吸附剂具有重大意义。本文中理论计算所使用的是阿姆斯特丹密度泛函（ADF,Amsterdam Density Functional）模拟软件。在第二章中从理论的角度,在PBE水平下分别计算了不同取代基（-H、-F、-OH、-NH₂、-CF₃）偕胺肟以双配体η²螯合模式与UO₂²⁺和VO⁺结合的几何优化结构、频率和热力学性质。并对比分析了各项数据,结果表明,偕胺肟确实如已知文献中的一样,对铀酰离子有较好的吸附性能。并发现双配体螯合模式优于单配体的螯合模式,对铀的选择性强于钒离子,这与预计结果有别。还有氟基的偕胺肟有进一步开发的潜力,这对后续吸附配体的设计有参考意义。在第三章中还研究了UO₂²⁺、Fe³⁺、Ni²⁺、Co²⁺与不同取代基（-OH,-NH₂,-H,-F,-CF₃）偕胺肟的络合反应。对这些配位化合物的几何结构进行优化和相关热力学参数的计算与收集。从键能强弱方面分析,不同取代基偕胺肟螯合的基本趋势都是Fe³⁺最稳定的,而UO₂²⁺螯合是最不稳定的。从热力学角度分析,表明偕胺肟最容易与UO₂²⁺和Co²⁺进行螯合,而取代基为-CF₃的偕胺肟最难与UO₂²⁺和Co²⁺进行螯合。在液相环境中不同取代基偕胺肟与UO₂²⁺和Co²⁺离子螯合的稳定顺序均为-NH₂>-OH>-H>-F>-CF₃。在η²构型中,偕胺肟比其他取代基偕胺肟更稳定,其中UO₂⁺与偕胺肟螯合过程中的ΔG（吉布斯自由能变）最低为-646.65kJ/mol。所以本研究工作无论是在理论模拟方法上,还是在新型吸附剂的研制上都对以后的实验研究提供了一定的理论基础及实验数据。并对高分子纤维吸附剂吸附溶液中的铀起到了一定的指导意义。