层状双金属氢氧化物(LDHs)作为一类典型的阴离子插层结构二维层状材料,其结构、形貌、主客体化学组成等可调控的特点为新型功能材料的制备及性能强化提供了广阔的空间。含过渡金属的LDHs材料具有电化学活性高、制备简单、稳定性好等特点,成为一类重要的电化学储能材料。但是,LDHs材料本身导电性较差,材料内部电子的传输速率较低；同时层间阴离子的空间位阻效应阻碍了电解质离子在层间的扩散,从而限制了该类材料在电化学能量存储领域的应用。因此,如何设计并构筑具有优异电子/离子传输性能的电极材料,显著改善其电化学性能,是目前LDHs类电极材料研究领域亟待解决的间题。本论文以LDHs材料为构筑基元,通过静电组装、重构组装、拓扑转变、离子交换等方法,制备了一系列LDHs基杂化电极材料,从介观及分子尺度优化了电极材料的电子/离子传输行为,实现了其电极材料电化学性能的强化,在超级电容器及电致变色领域表现出优异的性能。论文工作为新型LDHs基杂化电极材料的设计、组装及性能强化提供了新的研究思路。论文具体研究内容如下：1. LDHs基电极材料电子传导性质的优化调控采用原位生长法,在柔性导电布基底上垂直生长NiAl-LDH纳米片阵列,然后通过减压过滤,将表面羟基化的碳纳米粒子(CNPs)包裹于NiAl-LDH纳米片表面,得到了NiAl-LDH@CNPs杂化电极材料。CNPs的引入改善了电极材料整体的电子传导性能,从而使得NiAl-LDH@CNPs的比电容得到了显著提高(1146 F/g, 10mV/s)。基于NiAl-LDH@CNPs杂化电极的柔性及结构化特点,进一步制备了活性炭负极材料,进行组装后得到全固态柔性超电容器件。该器件表现出较高的能量密度(47.7Wh/kg)与功率密度(51 kW/kg),在柔性可穿戴电子设备领域具有潜在应用价值。进一步调变主体层板的化学组成,在碳纤维(CFs)表面原位生长CoNi-LDH纳米片阵列,经高温硫化后得到具有尖晶石结构的CoNi2S4多孔材料。EIS测试结果表明CoNi2S4@CFs电极内部的电子传导能力比CoNi-LDH@CFs提高了将近10倍；同时BET测试证明CoNi2S4@CFs尖晶石结构具有更丰富的孔结构,增大了活性比表面积。电化学测试表明CoNi2S4@CFs电极材料的比电容(1724 F/g,1A/g)及倍率特性均得到了显著改善；将CoNi2S4@CFs电极组装为微型线型电容器器件,同样表现出优异的超电容性能(232 mF/cm2),进一步拓展了LDHs基电容器件的应用型式。2. LDHs基电极材料离子传输特性的调控采用静电层层自组装法,将剥层之后的LDH单层纳米片与普鲁士蓝(PB)纳米粒子交替组装,得到具有优异电致变色性能的(LDH/PB)n复合薄膜。该薄膜的超晶格有序结构显著提高了PB纳米粒子的分散性,增大了活性组分的利用率；PB纳米粒子对LDH片层起到了柱撑作用,在LDH层间构筑了二维离子通道,有助于电解液离子在LDH层间的扩散,缩短了(LDH/PB)n电致变色薄膜的响应时间。将(LDH/PB)60复合薄膜与ITO电极进行组装,得到的(LDH/PB)60-ITO/KC1/ITO电致变色器件表现出响应灵敏(着色/褪色时间为0.91 s/1.21 s)、着色效率高(68 cm2/C)等优势,在光学显示、智能窗等光电器件领域具潜在的应用前景。基于LDH的结构记忆效应,采用重构组装法制备了氢氧根插层的多级结构钴铝水滑石(H-OH-LDH)电极材料。通过将参与反应的电解质离子氢氧根引入LDH层间,作为电化学反应的“离子库”,显著缩短了反应过程中离子的传输距离。研究结果表明在充放电速率为1 A/g时,H-OH-LDH电极与前驱物P-CO3-LDH纳米片电极相比,表现出更高的比电容(1031 F/g vs.588 F/g)。更为重要的是,H-OH-LDH电极材料表现出优异的大电流充放电能力：电流密度增加到100 A/g时,比电容仍保持66%,优于文献中报道的其它金属氧化物/氢氧化物电极材料。通过离子交换法分别制备了十二烷基磺酸根、戊烷磺酸根以及硝酸根插层的NiAl-LDH纳米片阵列,揭示了不同层间距对于电解液离子扩散及电化学反应的影响规律。研究结果表明层间距的扩大有利于LDH电化学活性面积的充分暴露,并降低电解质离子在LDH层间的传输阻力。与硝酸根、戊烷磺酸根插层结构相比,十二烷基磺酸根插层LDH表现出最大的层间离子扩散系数(3.94×10-5cm2/s)、最高的比电容(1130F/g,1 A/g)以及优异的倍率特性(电流密度由1 A/g增加到100 A/g时,比电容保持79%)。