本文采用B3LYP和QCISD（T）方法计算得到了CN、NCO、CP自由基分别与乙烯酮（CH₂CO）双分子单碰撞反应势能面、产物分布和反应机理。结果表明,CN自由基与CH₂CO的单碰撞反应存在三个可能的反应通道:一是CN中C原子进攻CH₂CO中亚甲基碳原子生成中间体NCCH₂CO,然后中间体NCCH₂CO中和-CO基团相接的C-C键断裂得到产物CH₂CN + CO;二是CN与CH₂CO分子直接加成生成中间体CH₂C（O）CN,然后这个中间体通过-CN基团的转移异构化到中间体NCCH₂CO,进而通过第一条通道得到产物CH₂CN + CO;三是CN自由基直接从CH₂CO中夺氢的氢迁移反应,由于存在一个15.44 kJ/mol的反应势垒,这个通道在整体反应动力学里是可以忽略的。结果表明,NCO自由基与CH₂CO分子的碰撞反应存在两条最可能的反应通道。一是发生加成-消除过程,NCO中的N原子进攻CH₂CO分子中的亚甲基碳原子生成中间体OCNCH₂CO,然后中间体OCNCH₂CO的C-C键断裂得到产物CH₂NCO + CO。二是NCO自由基直接从CH₂CO中夺氢的氢迁移反应。由于这个过程存在一个36.69 kJ/mol的反应势垒,所以这个通道在整体反应动力学里是一个次要反应通道。结果表明,CP自由基与CH₂CO分子的碰撞反应的主要的反应通道是CP自由基中碳原子以无势垒形式进攻CH₂CO中β-C原子得到中间体PCCH₂CO,然后中间体PCCH₂CO中和-CO基团相连接的C-C键断裂得到主要产物CH₂CP + CO。此反应机理产物分布与CN自由基和乙烯酮反应的机理及产物分布极为相似。此外还详细的说明了几个在热力学上稳定的中间体,并证明两个环张力较低的中间体的稳定性要比另外两个链状中间体高。