炭气凝胶及其改性材料对重金属离子吸附的研究

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 8次 | 上传用户:racheal2009
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重金属离子对环境的污染和人类健康的危害已日趋严重。目前,吸附法是处理重金属离子污染的重要方法。开发性能高效、价格低廉、环境友好型的吸附剂是科研工作者的当务之急。作为一种新型纳米多孔炭材料,炭气凝胶具有孔隙率高、比表面积大、吸附性能强的特征,其作为吸附剂在环境保护领域的应用价值已日益得到重视。基于此,本文选择新型炭气凝胶为研究对象,系统进行了其制备方法、结构改性、吸附性能及吸附机理等相关研究,结果如下:1.采用常压干燥法合成炭气凝胶,该材料对重金属离子Pb2+、Cu2+和Cd2+均有吸附作用,该新型炭气凝胶对三种金属离子吸附能力大小依次为:Pb2+>Cu2+>Cd2+.以间苯二酚和甲醛为原料,丙二酸为催化剂,十六烷基三甲基溴化铵为分散剂,去离子水为溶剂,利用常压干燥法制得新型吸附剂炭气凝胶。优化反应条件能够实现炭气凝胶的源头可控性,满足不同的应用需求。单组分体系结果表明,其对三种重金属离子吸附的实验测试数据均可用Langmuir模型拟合,吸附能力大小依次为Pb2+>Cu2+>Cd2+,饱和吸附量分别为:285.35、260.42和137.36mg/g。双组分体系结果表明,炭气凝胶对重金属离子吸附具有显著的选择性。三种金属离子竞争能力大小顺序是:Pb2+> Cu2+> Cd2+,同单组分体系中顺序一致。FTIR结果表明吸附过程中存在离子交换作用,羟基、羧基和酰胺基均能起到一定作用。2.经过硝酸改性所得的炭气凝胶可以快速、有效和经济地去除水体中Cu2+。炭气凝胶经硝酸氧化改性后,微孔变化不大,比表面积减少,孔容和孔径增大;表面含氧基团增多。与未改性的炭气凝胶相比,改性后材料对废水中Cu2+的吸附能力明显提高,达到299.41mg/g。改性前后的炭气凝胶对Cu2+的吸附量与温度、离子初始浓度和pH值均呈正相关。改性前后两种炭气凝胶吸附剂对Cu2+的吸附均可以被准二级动力学模型拟合,说明整个吸附过程主要受化学作用控制。采用Langmuir等温方程式,能够很好地拟合出理论饱和吸附量,进一步说明了吸附是单层吸附。计算得到Cu2-在改性后炭气凝胶上的吸附活化能可达到15.62kJ/mol,活化能较低,表明整个吸附过程存在化学吸附和物理吸附两个过程。3.乙二胺改性的炭气凝胶可以快速、有效和经济地去除水溶液中的Pb2+。乙二胺改性前后的炭气凝胶对Pb2+的吸附量与pH值、温度、接触时间和离子初始浓度均呈正相关;而与外加离子Na+的加入量以及溶液中的总离子强度呈负相关。Pb2+在改性后的炭气凝胶上的动力学吸附数据遵从准二级动力学模型,说明整个过程主要受化学反应控制。改性后炭气凝胶对Pb2+的吸附数据均能用Langmuir吸附等温方程拟合,其最大吸附量为321.42mg/g。4.含镍磁性凝胶炭材料Ni@Cs可以作为一种快速、有效且可从水体中分离的吸附剂,用以彻底去除水溶液中的重金属离子。采用固相合成法制得具有不同碳包覆量(Ni@C-1:5, Ni@C-1:10、Ni@C-1:20)的三种吸附材料,该类材料同时具有高比表面积和磁性可分离的特征。三种磁性吸附材料对Pb2+和Cu2+的吸附量和反应时间、重金属初始浓度均呈正相关。三种磁性吸附材料对Pb2+和Cu2+吸附能力依次为:Ni@C-1:5> Ni@C-1:10> Ni@C-1:20。这三种含镍的磁性材料的吸附行为均符合准二级动力学和Freundlich模型(R2>0.99)。且能够在外磁场的作用下实现快速分离,以期达到彻底清除污染重金属离子,并可实现回收、利用之应用前景。
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