【摘 要】
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随着化石燃料的消耗,能源危机已经成为急需解决的重要课题,寻找合适的可再生能源已成为科学家迫在眉睫的任务。氢能以其清洁无污染、能量转换效率高、地球储量丰富等优点引起了人们的广泛关注,而水分解反应是产氢的关键技术之一。作为水分解的半反应之一,氧析出反应（OER）涉及多电子转移,动力学过程缓慢。目前用于OER的商业催化剂主要是贵金属基催化剂,但其价格昂贵、储量稀少限制了大规模应用,因此寻找高效廉价的催化
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随着化石燃料的消耗,能源危机已经成为急需解决的重要课题,寻找合适的可再生能源已成为科学家迫在眉睫的任务。氢能以其清洁无污染、能量转换效率高、地球储量丰富等优点引起了人们的广泛关注,而水分解反应是产氢的关键技术之一。作为水分解的半反应之一,氧析出反应（OER）涉及多电子转移,动力学过程缓慢。目前用于OER的商业催化剂主要是贵金属基催化剂,但其价格昂贵、储量稀少限制了大规模应用,因此寻找高效廉价的催化剂成为解决该问题的关键。过渡金属地球储量丰富,价格低廉,尤其是过渡金属钴基材料具有良好的催化活性,具有巨大的应用前景。本论文针对当前钴基OER催化剂存在过电势较高、稳定性不足、有效反应界面较少等问题,通过一系列新颖合成方法制备高性能钴基OER催化剂,并通过磷化、硫化等技术进一步提升其氧析出和水分解性能。研究内容主要包括以下两个方面:（1）以碳化后的[p PDA][2HSO4]为模板制备介孔Co3O4（M-Co3O4）,然后低温磷化制备了M-Co3O4/Co OxPy催化剂。M-Co3O4/Co OxPy催化剂在1 M KOH中析氧时具有良好的催化活性和稳定性,表现出较低的过电位和较小的Tafel斜率。当电流密度达到10 m A/cm2时,其过电位低至295 m V,Tafel斜率为70 m V/dec,并在30000 s的稳定性测试之后还保持着较好的活性和稳定的形貌。研究发现M-Co3O4与混合Co OxPy相之间存在的强电子效应和协同效应可显著增强催化剂的电子电荷转移及活性位数量,从而改善催化活性。（2）采用溶液燃烧法制备了具有高比表面积的Co3O4,以硫代乙酰胺为硫源硫化得到S-Co O/Co3O4。S-Co O和Co3O4两相之间存在明显的界面结构,有助于提高电子传输能力和电化学活性。当S-Co O/Co3O4催化剂电流密度为10 m A/cm2时,OER的过电位低至265 m V,HER的过电位低至145 m V,且具有较低的塔菲尔斜率和较好的稳定性。将S-Co O/Co3O4负载在泡沫镍（NF）上作为水分解的阴阳极时,当电流密度达到10 m A/cm2时全解水仅需1.60 V的电压,且恒电位电解20 h之后活性仅下降5.7%,展现出较好的稳定性。以上研究表明,过渡金属钴基催化剂具有较好的氧析出和水分解催化反应性能,为实现高效的储能和转换应用提供了参考价值。
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