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非线性光学是激光问世后发展起来的一门科学,而非线性光学的发展很大程度上取决于非线性光学材料的发展。因此,人们一直致力于寻找具有优异非线性光学性能的光学材料。研究表明,虽然石墨烯具有优异的非线性光学性能,但它是一种零带隙材料,零带隙会限制它在光电器件上的应用。为了克服零带隙的限制,人们尝试通过各种方式对石墨烯进行修饰,例如硅掺杂类石墨烯碳化硅结构（g-SiC）表现出明显的带隙,单层二维碳化硅（2d-SiC,全碳硅键Si/C为1:1）具有2.55 eV的宽带隙。同时单层2d-SiC的结构近似平面,具有易于极化的平面π电子离域结构,从而可能具有良好的非线性光学性能。本论文通过理论计算,从以下三个方面研究了典型的几种g-SiC结构的非线性光学性能:1.层叠和拉伸下类石墨烯2d-SiC结构的非线性二次谐波系数的第一性原理研究。我们构建了6层以内Bernal堆积的2d-SiC,并基于第一性原理研究了他们的非线性二次谐波系数。非线性过程物理源分析表明,三带项构成的单粒子跃迁过程是2d-SiC结构的二次谐波过程的主要微观跃迁机制,电子的带间运动显著受到带内运动的调谐,π电子离域带对非线性过程有重要贡献。我们给出了理论上2d-SiC结构的二次谐波系数的角度依赖,可以为实验研究提供理论参考。此外,拉伸可导致不同频率的二次谐波增强。2.2d-Si2C3,2d-SiC3和2d-SiC4非线性性能的理论研究。我们选取了基于粒子群集优化技术（particle-swarm optimization technique）获得的三个最稳定的二维单层碳化硅结构,即2d-Si2C3,2d-SiC3和2d-SiC4,并研究了它们的非线性二次谐波和三次谐波系数。结果显示,这三个结构均具有π电子离域带,表现出良好的非线性光学性能。其中2d-SiC4具有最大的二阶极化和三阶极化。对比三个结构与原生2d-SiC的非线性极化率数据,随着Si原子在结构上的占比增大,非线性极化率有减小的趋势。3.双层碳化硅（BL-SiC）和三层碳化硅（TL-SiC）的非线性三次谐波性能的理论研究。我们选取了单层碳化硅（ML-SiC）、双层碳化硅（AB-SiC）和三层碳化硅（ABA-CSiC、ABA-SiCSi）,研究了层叠对非线性三阶极化的影响。层叠可以使ML-SiC的非线性极化率急剧增大。通过五个BL-SiC结构（AA-SiC、AA-CC、AB-SiC、AB-SiSi和AB-CC）和六个TL-SiC结构（ABA-CSiC、ABA-SiCSi、ABC-SiSiCC、ABC-CSiCSi、ABC-CSiCC和ABC-SiCSiSi）,研究了不同堆积方式和堆积顺序对多层碳化硅（FL-SiC）非线性极化的影响。结果显示,不同的堆积方式和堆积顺序会导致FL-SiC相邻两层的相对原子出现差异,而不同原子间的相互作用会对FL-SiC的三阶极化产生明显影响。