【摘 要】
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半导体光电分解水技术具有环境友好、操作简单等特点,是进行清洁能源开发应用的重要技术之一。在众多的半导体材料光电极中,ZnO具有成本低廉、无毒、化学稳定性好等优点,被认为是最具有应用前景的光电极材料之一。然而,ZnO的宽带隙局限了其对太阳光中可见光部分的利用,而且单一的ZnO材料内部的光生电子-空穴的高复合率,限制了其光电化学性能的提升。为了拓宽ZnO材料的光吸收范围,并降低光生电荷载流子的复合率,
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半导体光电分解水技术具有环境友好、操作简单等特点,是进行清洁能源开发应用的重要技术之一。在众多的半导体材料光电极中,ZnO具有成本低廉、无毒、化学稳定性好等优点,被认为是最具有应用前景的光电极材料之一。然而,ZnO的宽带隙局限了其对太阳光中可见光部分的利用,而且单一的ZnO材料内部的光生电子-空穴的高复合率,限制了其光电化学性能的提升。为了拓宽ZnO材料的光吸收范围,并降低光生电荷载流子的复合率,本文以ZnO纳米管阵列为基底,分别通过液相化学浴法和溶剂热法两种方法成功在ZnO纳米管阵列上负载窄带隙的BiOI纳米片,以构筑ZnO/BiOI二元异质结,并通过部分还原法将BiOI部分还原为Bi单质,以制备ZnO/BiOI/Bi三元异质结,对所制备的ZnO/BiOI和ZnO/BiOI/Bi纳米管阵列光电极进行了晶型、元素组成、微观形貌、光学性能以及光电化学性能的表征。本论文的具体研究内容如下。（1）采用电沉积和碱性溶液刻蚀相结合的方法,制备出六方纤锌矿型ZnO纳米管阵列。采用液相化学浴法将BiOI负载于ZnO纳米管阵列上,形成ZnO/BiOI纳米管阵列异质结,并通过控制反应时长（20、30和40 min）改变BiOI的负载量。通过光学性能测试,发现ZnO/BiOI异质结在可见光范围内的光吸收参数明显提高,其中反应时间为30min的ZnO/BiOI纳米管阵列具有最佳的光学性能。通过光电化学性能测试,发现在模拟太阳光照射下的ZnO/BiOI异质结的光电流密度相比纯ZnO有显著提高,反应时间为30min的ZnO/BiOI纳米管阵列的光电流密度最高,是纯ZnO纳米管阵列的3.22倍。通过经验公式提出了 ZnO/BiOI纳米管阵列的光生载流子的转移机制。（2）利用溶剂热法制备ZnO/BiOI纳米管阵列,通过控制反应时长（2、6和12h）改变BiOI的负载量。通过光学性能测试,发现溶剂热法制备的ZnO/BiOI纳米管阵列对于可见光波段的光吸收有着显著增强,其中反应时间为12 h的ZnO/BiOI纳米管阵列具有最佳的光学性能。通过光电化学性能测试,发现在模拟太阳光照射下,溶剂热法制备的ZnO/BiOI纳米管阵列的光电流密度相比纯ZnO有显著提高,其中反应时间为12 h的ZnO/BiOI纳米管阵列的光电流密度最高,是纯ZnO纳米管阵列的2.94倍。通过莫特-肖特基曲线、价带谱等测试结果,推算出ZnO与BiOI复合前后的能带位置及变化,得到ZnO/BiOI纳米管阵列是type Ⅱ型p-n异质结。在此基础上提出了ZnO/BiOI异质结中光生载流子的转移机理,以及ZnO/BiOI异质结光电性能增强的机制。（3）在溶剂热法制备的ZnO/BiOI纳米管阵列的基础上,利用部分还原法将BiOI部分还原为Bi单质制备出ZnO/BiOI/Bi纳米管阵列三元异质结。通过形貌表征,发现ZnO/BiOI/Bi纳米管阵列表面出现直径约50 nm的Bi纳米颗粒。通过光学性能表征发现,ZnO/BiOI/Bi纳米管阵列相比较ZnO/BiOI纳米管阵列,在可见光范围的光吸收性能有着进一步的增强。通过光电化学性能测试,发现在模拟太阳光照射下ZnO/BiOI/Bi三元异质结的光电流密度是纯ZnO纳米管阵列的18.17倍,是ZnO/BiOI纳米管阵列的6.23倍。结合光致发光等实验数据,对ZnO/BiOI/Bi纳米管阵列的光致载流子的转移机理以及光电性能增强机制进行了阐述。
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