聚苯胺改性磁性壳聚糖复合材料对Cr(Ⅵ)的吸附及其还原机理研究

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随着社会工业进程的发展,越来越多的重金属污染物在人类生产活动的过程中被释放到自然水体中,造成了严重的重金属污染问题。以铬Cr(Ⅵ)为代表的变价重金属等在自然水体中会发生不同介质之间的相互转化,并且长时间停留在水体中且污染隐蔽性强,无法被水体中微生物降解,从而对环境造成持续性污染,严重危害动植物以及人体的健康。因此本研究以壳聚糖为原料进行改性制备了新型聚苯胺改性的磁性壳聚糖复合吸附材料,用于对水体中Cr(Ⅵ)的去除研究。本研究制备的聚苯胺(PANI)改性磁性壳聚糖材料的制备主要包括两个步骤:磁性壳聚糖是通过共沉淀法制备,通过将Fe3+、Fe2+和壳聚糖的乙酸溶液混合后,进一步滴加氨水后烘干制得磁性壳聚糖;随后采用氧化聚合法将PANI接枝于磁性壳聚糖表面上合成出PANI-磁性壳聚糖复合吸附剂(PANI@MCTS)。通过扫描电子显微镜,振动样品磁强计和傅里叶红外光谱对制备得到的复合吸附材料进行表征,证实PANI被成功负载于磁性壳聚糖表面且PANI改性后材料与改性之前材料相比仍具有良好的磁性能。进一步分析了对吸附效率有影响的因素,如时间,初始浓度,溶液酸碱性等。同时,对PANI-磁性壳聚糖复合吸附剂去除Cr(Ⅵ)的过程分析,确定了最佳吸附条件。实验结果表明,最佳吸附条件为pH=2.0,吸附平衡时间为420min,最大吸附容量为186.3mg/g,远远大于传统的常见的吸附剂。且进过吸附-解吸循环试验发现,本研究制备的复合吸附剂的吸附再生性能极佳,经4次吸附-解吸循环试验后对Cr(Ⅵ)的去除效率仍能达到85%。通过对验数据进行拟合,结果表明PANI-磁性壳聚糖复合吸附剂吸附Cr(Ⅵ)的过程很好的符合Langmuir等温吸附方程,相关系数为0.9865。同时,动力学研究结果表明PANI-磁性壳聚糖复合吸附剂对Cr(Ⅵ)的吸附很好的符合准二级动力学过程。最后,结合附前后吸附剂XPS光谱变化对PANI-磁性壳聚糖复合吸附剂去除Cr(Ⅵ)机理进行了分析。结果表明:在酸性条件下,复合材料表面的PANI分子链上的苯型仲胺和醌型亚胺基团被质子化,吸附剂表面带正电荷,溶液中的HCr04-通过静电吸附作用被吸附至吸附剂表面,从溶液中去除。被吸附至吸附剂表面的HCr04-进一步被苯型仲胺基团还原为Cr(Ⅲ)。所以聚苯胺改性磁性壳聚糖对Cr(Ⅵ)的去除为同步吸附还原过程。研究结果表明,聚苯胺改性的磁性壳聚糖复合材料在对Cr(Ⅵ)的去除实验中表现出了良好的除铬性能,为其在实际应用中的推广提供了充分的理论指导,为解决环境水体的重金属污染问题提供了更多的解决方法。
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