林丹是一种有机氯农药,也是一种持久性有机污染物。林丹的高毒性和疏水性源自分子中的6个氯取代基。通常,脱氯能降低氯代有机物的毒性,提高其生物可降解性。林丹能通过非还原(即笋消除反应)和还原两种方式脱氯。林丹的消除反应通常在强碱溶液中开展,本研究选用功能化的多壁碳纳米管作为固体碱,探讨在较温和的pH条件下(5.0-9.0)催化林丹消除反应的可行性。含氮的碳管对消除反应具有催化活性。吡啶氮和胺氮是催化的碱性点位。在pH为9.0、温度25 ℃,两种含氮碳管体系中,消除反应的准一级表观速率常数较在溶液体系提高了 4和46倍。以生物质壳聚糖为前体物,结合ZnCl2化学活化法制备掺氮多孔碳。材料的比表面积在1111-1497 m2/g,总孔体积在0.464-0.621 cm3/g,这决定其对林丹有很强的吸附能力。材料中吡啶氮的含量受活化温度调控。首先,材料直接用作固体碱催化林丹的消除反应。在pH为9.0,温度为25-45 ℃,A800体系中消除反应的速率常数较溶液体系提高了 2-3个数量级。催化活性较含氮的碳管进一步提升;其次,材料作为载体来负载Pd,以生物质来源的甲酸为氢源,在25 ℃对林丹进行加氢脱氯。载体上的吡啶氮与Pd发生了相互作用,促进了甲酸分解产氢,提高了林丹转化的速率。催化效果比商品化钯碳更优。