氨气(NH3)是一种典型的有毒有害工业废气,对人体健康和生态环境产生了严重危害。因此,氨气的污染控制与治理引起了人们的广泛关注。选择性催化氧化(SCO)是一种高效快捷、无二次污染的氨处理技术,这项技术的核心是催化剂的构建。过渡金属氧化物因其价廉易得、转化温度较低,近年来广受关注。其中,二氧化锰氧化物表现了较好的低温活性,但其N2选择性较低,而铜氧化物表现出了良好的N2选择性。本论文结合Mn和Cu各自在氨选择氧化反应中的作用特点,系统研究了铜锰氧化物的选择催化氧化氨性能,考察了不同制备方法及Cu负载量对Cu-Mn催化剂活性及结构的影响,初步探讨了催化剂结构与反应活性、选择性之间的关系。主要研究内容如下：(1)以尿素作为辅助沉淀剂,水热法制备MnO2催化剂,考察了尿素比例及煅烧温度对催化剂性能的影响。研究结果显示,以n(Urea)/n(Mn)=10:1的比例加入尿素,400℃下煅烧6h,MnO2催化剂表现出最佳的氨选择催化氧化活性,170℃可实现氨气完全转化,N2选择性仅为60%。为进一步提高氨选择催化氧化中氮气的生成量,采用浸渍法、沉淀法和水热法制备Cu-Mn氧化物催化剂。研究发现,水热法制备的Cu-Mn催化剂表现出最优的反应性能,170℃时实现氨的完全转化,同时,N2选择性可提高到80%以上。(2)考察Cu负载量对反应活性的影响。研究发现,Cu负载量对铜锰氧化物催化剂的结构和活性有很大的影响。当Cu负载量为1 wt%时,催化剂的活性及选择性最好。在140℃前,催化剂的氨转化率明显高出MnO2氧化物17%,氨的完全转化温度为170℃,同时N2选择性保持在80%以上。并且Cu-Mn氧化物表现出了较好的反应稳定性,持续活性测试25小时(T=170℃),其氨氧化转化率一直保持在98%以上。结合表征结果发现,少量Cu的加入可以提高催化剂的氧化还原性能。当Cu负载量小于3 wt%时,Cu物种高度分散在MnO2的表面,有助于催化剂的反应活性；当负载量增加到5 wt%时,MnO2的XRD衍射峰变窄、变强,MnO2晶粒尺寸变大,导致了NH3氧化活性降低。(3)通过催化剂上氨气程序升温脱附及表面反应实验发现,Cu负载量为1 wt%时,催化剂对NH3的吸附能力最强,且随着Cu负载量的增加,催化剂的脱附温度升高,不利于氨气的活化。NH3脱附的同时,H2也被检测到,说明吸附态的NH3可以被活化为中间物种NHx。研究中还发现,氨在选择催化氧化过程中,除了生成N2外,还检测到N2O的产生,这说明N2选择性的高低与N2O的生成有很大关系。