新型量子点荧光印迹聚合物制备及其应用研究

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量子点(Quantum Dots,QDs)又称纳米晶,是一类重要的低维半导体纳米材料,由于其独特的光学性质,在荧光探针、传感器和生物成像等领域得到了广泛运用,但在检测中往往易受共存物质的干扰。因此,提高量子点的抗干扰能力是非常重要。分子印迹聚合物(Molecularly Imprinted Polymers,MIPs)因具有选择性高、可预定性、实用性强和良好的物理化学惰性等特点,已经成功用于药物分离,样品预处理,环境检测等领域。将其与荧光量子点结合得到的复合物能同时具有印迹聚合物的专一识别性能和荧光检测的高灵敏度。目前,荧光型印迹技术主要基于传统量子点以及有机染料作为荧光元件来进行研究,但潜在毒性以及荧光效率不佳等缺点限制其应用。本论文基于石墨烯量子点、磁性碳点、掺铜的硫化镉等新型量子点,结合印迹技术制备了不同性能的新型荧光印迹聚合物,主要研究内容如下:1.以石墨烯量子点(GQDs)、对硝基苯胺、3-丙基三乙氧基硅烷(APTES)分别为荧光源、模板分子、功能单体,采用溶胶-凝胶技术制备出对对硝基苯胺具有高选择识别性能的荧光印迹聚合物。利用红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、荧光光谱、透射电镜(TEM)对荧光印迹聚合物(GQDs@MIP)的性能进行详细表征。结果表明GQDs表面成功的接枝印迹层。在模板分子浓度范围为0μM-15.0μM时,该GQDs@MIP的荧光强度呈较好的线性猝灭能力,检测限为7.0 n M。同时,GQDs@MIP能成功用于复杂样品中(水样和鱼样)微量对硝基苯胺的检测,回收率为96.7%-104.0%。2.以磁性碳点(M-CDs)为荧光源、N-异丙基丙烯酰胺(NIPAM)为功能单体、N,N’-亚甲基双丙烯酰胺(MBA)为交联剂,结合表面印迹技术制备出具有多重刺激响应应答的荧光印迹聚合物(M-CDs@Si O2@MIP)。利用FT-IR、SEM、TEM、荧光光谱以及磁强计对M-CDs@Si O2@MIP进行表征。结果显示磁性碳点表面成功包裹印迹层。当牛血红蛋白浓度范围在0.1-9.0μM时,印迹聚合物呈现良好的荧光猝灭能力,检测限为48.0 n M,印迹因子为2.3。同时,该荧光印迹聚合物的荧光强度在20 oC和45 oC下呈现出规律的变化,表明制备的聚合物具有较好的温敏特性。3.以掺铜的硫化镉量子点(Cu-Cd S QDs)为荧光源,融合溶胶-凝胶技术制备了对对硝基苯胺具有快速识别能力的近红外荧光印迹聚合物。用荧光光谱、能谱仪(EDS)、FT-IR、SEM、TEM对聚合物进行详细分析和表征。结果表明,在最佳条件下,该近红外荧光印迹聚合物对对硝基苯胺的线性响应浓度范围为5.0μM-75.0μM,检测限为0.9μM。此外,该近红外荧光印迹聚合物成功应用于水样和生物样品中微量对硝基苯胺的测定,回收率为98.7%-109.7%。
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