基于刚性羧酸配体的金属有机框架物的合成结构及性质研究

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由于在光学、电学、磁学、分子识别和催化等领域里具有巨大的应用潜力,设计合成新型功能配位化合物是当今配位化学、超分子化学、晶体工程学等领域的研究热点之一。本论文选择刚性多羧酸配体过渡金属离子和稀土离子自组装得到多个三维的金属-有机框架物,并通过X-射线单晶衍射、元素分析、X-射线粉末衍射、热重分析、荧光分析等技术对它们进行了表征,气体吸附、磁性全文共分为五章,各章内容如下:第一章绪论简单介绍了配位化学、金属有机框架物等基本概念和原理,主要合成方法及应用等。第二章中,基于混合配体组装得到两个具有fsc拓扑结构的多孔金属-有机框架物(Co(pz)(BPTC)0.5·dmf·EtOH·4H2O(1)和Co(bipy)-(BPTC)0.5·solvent(2)并进行了表征。层间通过不同长度的柱状配体(吡嗪1和4,4’-bipyridine2)连接,柱状配体长度显著影响金属-有机框架物中孔隙的大小。气体吸附测量表明,1具有更高的氢气,二氧化碳和甲烷吸收能力,虽然1的比表面积低于2。这些实验结果进一步证明孔隙大小在多孔MOFs气体吸附中具有重要的作用,孔隙大小约为6A时与吸附的气体分子间相互作用更强。第三章中,由于金属有机框架物具有结构可调和多孔性,其在荧光传感器、吸附或分离气体和有机分子方面拥有美好的前景。许多研究关注于通过MOFs荧光淬灭或增强检测金属离子、阴离子或有机分子,而pH荧光传感器方面研究较少。此外,具有高度溶剂依赖选择性吸附和降解染料分子的多功能MOFs也从未有过报道。基于三价稀土离子和刚性多羧酸配体组装得到了一个多功能Eu框架物,([H3O][Eu3(HBPTC)2(BPTC)(H2O)2]·4DMA),研究发现其在pH7.5-10.0范围内的荧光强度与pH值密切相关,具有线性关系。通过氯化锂交换该MOFs中的水和氢离子后,可以在丙酮溶液中高效的选择性吸附罗丹明B,而在DMSO溶液中则可以快速降解罗丹明B。第四章中,以3,3,5,5-联苯四甲酸通过溶剂热法合成了3个3维锰-有机框架物,Mn2(BPTC)(dmf)2(H2O)·dmf·3H2O (4), Mn2(BPTC)(bipy)(dmf)·dmf·H2O (5),和Mn2(BPTC)(phen)(dmf)·EtOH (6)。通过PXRD, EA, IR,和TG进行了表征。结果表明,当每个BPTC配体为平面4连接的连接子,每个双核SBU连接4个BPTC配体简化为四面体4连接节点时,三个Mn-MOFs都是由(42.84)(42.84)平面和四面体节点形成PtS型拓扑结构。配合物1因为1个金属中心上有3个配位点是由溶剂分子占据,稳定性较差。当用2’2-bipy或1,10-phen取代2个配位的溶剂分子后,配合物5和6稳定性明显提高。详细讨论了4的磁学性质。第五章中,我们做出了总结与展望。
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