【摘 要】
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基于咔唑设计合成的咔唑类有机光敏剂由于其独特的供体-π桥-受体（D-π-A）结构,不仅可以作为热活化延迟荧光（TADF）材料掺杂到有机电致发光器件中,也可以作为一种高效优势的光催化剂推动一系列具有挑战性的反应的顺利进行。目前报道的咔唑类有机光电功能材料在有机合成化学的应用有一定的局限性,因此设计合成高效的光敏染料并拓宽其在有机合成化学的应用具有重要的科学意义和现实价值。首先,我们以2,4,5,6-
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基于咔唑设计合成的咔唑类有机光敏剂由于其独特的供体-π桥-受体（D-π-A）结构,不仅可以作为热活化延迟荧光（TADF）材料掺杂到有机电致发光器件中,也可以作为一种高效优势的光催化剂推动一系列具有挑战性的反应的顺利进行。目前报道的咔唑类有机光电功能材料在有机合成化学的应用有一定的局限性,因此设计合成高效的光敏染料并拓宽其在有机合成化学的应用具有重要的科学意义和现实价值。首先,我们以2,4,5,6-四（9-咔唑基）-间苯二腈（4CzIPN）为通用设计模板,通过改变中心苯环上咔唑基团和氰基的数目和位置,进一步改变所得到的D-A荧光分子的结构,设计合成了10种具有不同电子效应的D-π-A型咔唑-氰基类分子。并对其结构通过核磁共振碳氢谱和高分辨质谱进行确证,通过紫外-可见吸收光谱和荧光发射光谱研究光敏剂有机小分子的受体和供体位置与数目不同变化对有机分子光物理性质的影响。其次,随着NHC催化的自由基化学迅猛发展,NHC与光氧化还原的协同催化表现出优于单一催化体系的性能。基于前期氮杂环卡宾与光协同催化的自由基历程反应的相关报道,我们意识到氮杂环卡宾的骨架结构对实验结果具有重要影响,其中含噻唑以及三氮唑骨架的催化剂更为优势。因此,我们通过更换含不同取代基的胺类化合物,设计合成了12种氮杂环卡宾催化剂前体,包括五种噻唑型的卡宾以及七种三氮唑型的卡宾。随后,基于课题组前期的工作基础,我们利用NHC和光氧化还原协同催化成功实现了4-二甲氨基吡啶的甲基C（sp~3）-H直接酰化反应,通过氮杂环卡宾产生的酰基自由基与光催化烷基胺产生的N-烷基自由基偶联获得α-氨基酮类化合物,高效绿色的实现N-烷基的酰化反应。
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