【摘 要】
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目前,选择性催化还原技术（SCR）是燃煤电厂广泛使用的脱硝技术,而烟气中的SO2影响催化剂的脱硝效率,SO2被氧化为SO3后与NH3发生副反应产生的（NH4）2SO4和NH4HSO4等覆盖在催化剂上,引起催化剂中毒;烟气中SO2与催化剂的相互作用会对催化剂长期稳定的使用产生影响,甚至引起催化剂中毒,因此研究SO2在催化剂表面的氧化及SO2与催化剂的相互作用机理具有工业价值。本文基于商业SCR催化剂
【基金项目】
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科技部重点研发专项:2018YFB0605101； 天津自然科学基金重点项目 18JCZDJC39800； 河北省自然科学基金重点项目 E2016202361；
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目前,选择性催化还原技术（SCR）是燃煤电厂广泛使用的脱硝技术,而烟气中的SO2影响催化剂的脱硝效率,SO2被氧化为SO3后与NH3发生副反应产生的（NH4）2SO4和NH4HSO4等覆盖在催化剂上,引起催化剂中毒;烟气中SO2与催化剂的相互作用会对催化剂长期稳定的使用产生影响,甚至引起催化剂中毒,因此研究SO2在催化剂表面的氧化及SO2与催化剂的相互作用机理具有工业价值。本文基于商业SCR催化剂,对SO2在催化剂上的氧化转化规律进行研究,并对其氧化机理进行探讨。经过实验研究以及机理探讨得到如下结论:（1）SO2在商业SCR催化剂上的氧化转化受烟气中O2体积浓度、SO2浓度、温度以及空速等因素影响。随着温度和O2体积浓度的增加,SO2氧化转化效率升高;随着SO2初始浓度和空速的增加,SO2氧化转化效率降低。（2）SO2与催化剂的反应使催化剂表面弱酸增加,其脱硝效率在低温有所增加;催化剂表面产生的硫酸盐促进锐钛矿Ti O2结晶使得催化剂的比表面积和平均孔径有所降低;SO2的存在使得催化剂表面的V5+减少,Mo6+部分转化为Mo5+;在反应后的催化剂表面检测到SO42-的结合能;催化剂表面产生的硫酸盐使得催化剂表面的化学吸附氧减少,晶格氧增多。（3）使用In Situ DRIFT对SO2在催化剂上的氧化机理的探究表明。SO2首先吸附在催化剂表面金属氧化物形成硫物质共价键O=S=O,与金属氧化物相互作用产生中间产物金属硫酸盐（VOSO4）。当O2进入反应器时,O2将V4+重新氧化成V5+,在这个过程中催化剂表面的-OH持续被消耗。在低温情况下,SO2与催化剂相互作用较高温时弱,并且在低温时催化剂表面更容易聚集弱吸附的硫物质;高温下在催化剂表面吸附SO2可生成更多的硫酸盐,对NH3吸附的影响较大;当SO2在预吸附氨的催化剂上吸附时,首先消耗催化剂表面的氨物种,之后在催化剂表面产生硫物质。通过探究表明NO对SO2与催化剂反应产生的硫物质的影响较小。控制ABS的生成主要应从控制氨逃逸量、改造空气预热器,改变SCR设备的布置方式并且控制含氧量、温度及空速等因素来控制SO2的氧化效率和SO3的生成量。
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