A-Cr-O三元化合物的高压合成与物性及压力诱导的电子结构与晶体结构相变研究

来源 :中国科学院物理研究所 | 被引量 : 0次 | 上传用户:sharapova60
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本论文系统研究了A-Cr-O(A=Ca、Sr、Y、Nd、Dy)三元过渡金属氧化物的高压合成、基本物理性质以及压力诱导的电子结构和晶体结构相变。主要内容包括:   (一).利用六面顶大压机在高压(6GPa)高温(800-1200℃)条件下,首次合成出Sr1-xCaxCrO3(0≤x≤1)系列钙钛矿固溶体Mott化合物。X光衍射表明,随着钙含量的逐渐增加,样品晶体结构依次从立方Pm3m转变为四方14/mcm再转变为正交Pbnm。磁性上则由相应的顺磁性转变为反铁磁性再转变为弱铁磁性。晶体对称性的降低,导致Cr4+离子(3d2)电子带宽减小,材料电阻增大,由近金属转变为半导体甚至绝缘体行为。通过原位高压低温电阻测试,观察到系列材料中压力诱导的带宽调控的绝缘体-金属化转变。此转变属于等结构的电子相变,与高压下电子带宽的拓展及电子波函数的重叠与杂化紧密相关。此外,通过与其他钙钛矿化合物的比较,发现了Sr1-xCaxCrO3系列固溶体的奇异电子行为。   (二).利用原位高压同步辐射X光衍射、Raman散射等实验方法,详细研究了RCrO4(R=Ca,Y,Nd,Dy)化合物压力诱导的晶体结构相变。常压下RCrO4具有空间群为I41/amd的锆石型结构。由于阳离子较低的配位数目及晶体中较多的孔穴,锆石型晶体结构对外部压力相当敏感。笔者发现,在适当的外加压力下,锆石型RCrO4不可逆地转变为白钨矿型结构,对称性降低为I41/a。此外,在一定的压力和温度条件下,笔者直接合成出大块白钨矿型YCrO4和DyCrO4。研究表明,在锆石-白钨矿结构相变中,材料密度发生急剧变化,改变量达10%。磁性上,YCrO4由铁磁性转变为反铁磁性。   (三).详细研究了锆石型和白钨矿型DyCrO4的物理性质。通过中子衍射、比热及各种磁性测试,观察到锆石型DyCrO4中共存的长程铁磁有序与团簇玻璃行为。白钨矿型DyCrO4为反铁磁绝缘体,高的外磁场将驱使该材料由反铁磁到类铁磁的转变。
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