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电芬顿技术是一种通过生成强氧化性的·OH来有效去除有机污染物的电化学氧化技术,具有易操作、设备简单、成本低、处理效果好等优点。在电芬顿技术中,电极材料尤其是阴极材料能够原位产生H2O2,是影响该技术去除有机污染物最核心的部分。如何提高电芬顿体系中溶解氧向电极扩散的能力、提高O2通过2电子还原生成H2O2,是检验阴极材料的重要指标。石墨烯具有优良的导电性,化学稳定性,较大的比表面积以及丰富的活性位点。贵金属Pd有较低的H结合能,吸收和存储能力,催化O2和H2合成H2O2。两者都是在电芬顿技术中具有应用前景的阴极材料。基于此,本研究制备了三维石墨烯水凝胶(3D GA)和金属Pd修饰的石墨烯/碳毡。分别以其为阴极,以石墨管为阳极,外源投加亚铁,共同构建了电芬顿体系。采用改进的Hummer法制备得到氧化石墨烯,进一步通过VC作为还原剂成功制备3D GA阴极。石墨烯基阴极材料的制备过程为醋酸钯和GO通过甲酸钠还原制备Pd/rGO催化剂,再利用Nafion涂抹在碳毡上,即制备出Pd/rGO碳毡阴极。运用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、拉曼光谱(Raman)、X射线衍射(XRD)以及电化学表征手段循环伏安法(CV)、线性扫描伏安法(LSV)、旋转环盘电极(RRDE)等测试技术,分别对制备的3D GA阴极和Pd/rGO碳毡阴极表面结构、晶体组成、电化学反应特性等进行表征。结果显示,3D GA阴极呈现多孔的三维网络结构,具有巨大的比表面积。在电解液pH为3的情况下,具有最高电流密度和催化活性,能够使O2在其表面发生2电子还原反应,生成H2O2;Pd/rGO材料制备成功,显示出三维形态不同的大孔和中孔结构,金属Pd均匀的分布在rGO的表面。且在该电芬顿体系中具有较好的催化活性,可以促进O2电子还原反应生成H2O2。以3D GA阴极电芬顿体系进行序批式实验,应用电流为50 mA、曝气速率为0.1L/min、pH为2、亚铁投加量为2 mmol/L,电解120分钟后,EDTA-Ni的去除率最佳,可达73.5%。阴极能够通过电还原再生Fe2+,为3D GA电芬顿体系中·OH的持续生成提供保障。以Pd/rGO碳毡阴极电芬顿体系进行序批式实验,应用电流为200 mA、pH为4、亚铁投加量为1 mmol/L,电解100分钟后,EDTA-Ni的去除率最佳,可达83.8%。通过不同电芬顿体系进行对比,证明以为Pd/rGO碳毡为阴极的电芬顿体系中,电极材料中修饰的Pd、rGO以及芬顿体系中投加的亚铁对EDTA-Ni的去除都有一定的作用。