TiO2复合纳米阵列的设计、调控及其光电解水性能研究

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近年来,能源危机和环境问题日益严峻,寻找可持续、清洁、可替代传统化石燃料的新能源迫在眉睫。太阳能作为一种取之不尽的能源,对其的开发和应用是新的研究方向。光电化学电池是实现太阳能转化和利用的一个有效手段,光电化学裂解水装置可以将太阳能转化成化学能储存在氢键中,最终产生清洁高效的氢能源。半导体材料由于其特殊的光学性质和独特的能带结构,经常作为感光电极应用于光电化学装置中。贵金属纳米颗粒由于其自身的等离子共振效应,可以有效地提高半导体材料的吸光范围和吸收系数。本文通过对过渡金属氧化物半导体材料进行结构调整和贵金属修饰,制备出一系列光阳极,然后对其进行结构和相貌的表征,并对其光电化学性能进行研究。本论文研究内容主要包括以下三个方面:(1)通过水热合成的方法在导电玻璃基板上直接生长一维TiO2纳米棒阵列,研究了反应时间和反应前驱物中醋酸的添加量对TiO2光阳极形貌、结构和性质的影响。其后,对TiO2光阳极进行Au等离子体金属修饰,通过不同的光照时间来调节金纳米颗粒的数量,并研究不同金修饰量对TiO2光阳极光电化学性能的影响,揭示了等离子共振效应对提高光阳极电化学性能的原由。结果表明,光照10 min制备的Au-TiO2-10 min光阳极的光电流达到最大值约1.1 mA/cm2(1 V vs Ag/AgCl),是纯TiO2光阳极的3.5倍。(2)用两步水热合成的方法在导电玻璃基板上直接生长分枝状的三维TiO2纳米棒阵列,并研究了二次水热时间和温度对3D-TiO2光阳极结构、形貌和性能的影响。之后,通过控制不同的光照时间来调节金纳米颗粒的数量进行Au纳米粒子修饰,研究不同金修饰量对3D-TiO2光阳极光学性能和光电化学性能的影响。三维结构与一维结构相比,其光的吸收效率和转化效率均有显著的提高,光电化学性能最优的光阳极是在光照10min制得的Au/3D-TiO2-10 min光阳极,其光电流密度为2.65 mA/cm2(1.23V vs RHE),是修饰前的2.4倍。(3)采用两步水热的方法,首先在导电玻璃基板上生长TiO2纳米棒阵列,之后利用晶种在一维纳米阵列的基础上生长二级ZnO分支,最终制备三维分枝状的ZnO/Ti O2纳米棒阵列。通过形貌、结构和光电化学表征,研究二次水热的前驱物的浓度及反应时间对二级结构分支的形貌和性能的影响。研究发现与三维同质结构相比,三维异质材料的光电性能更好,这是因为两种材料的能带结构和位置不同,更有利于光生载流子的快速传输而抑制其发生复合。ZnO/TiO2-2材料的光电流密度为1.39 mA/cm2(1.0 V vs Ag/AgCl),是一维TiO2光阳极的4倍。
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