本文采用密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）,应用Gaussian03程序,优化了Mg/Ni,W/Ni和Pt/Ni合金团簇的几何结构,得出了它们的稳定构型,研究了它们的基态结构的物理化学性能,其内容及主要结果如下:（1）用DFT的杂化密度泛函B3LYP方法在6-311+G基组水平上对Mg_xNi_y（x+y≤5）团簇各种可能的构型进行了几何结构优化,预测了各团簇的基态结构,并对其平均结合能、能隙及自然键轨道进行了分析,我们发现Mg、Ni原子的掺杂使主团簇的基态结构和对称性发生了明显改变,而且Ni原子成键数越多的团簇结构越稳定;合金团簇中大多数Mg原子带正电荷Ni原子带负电荷,而且Ni原子的电荷调节能力较强,容易与其它体系相互作用而形成新的合金材料。（2）用DFT的杂化密度泛函B3LYP方法在6-311+G基组水平上对Mg_xNi_y（x=1, 2; y=1⁵）团簇各种可能的构型进行几何结构优化,预测了各团簇的基态结构,然后对其热力学、核独立化学位移、振动光谱、磁性及极化率进行了分析,结果显示MgNi_y和Mg₂Ni_y团簇的稳定结构可在相应的MgNi_y-1和Mg₂Ni_y-1团簇的基础上加一个Ni原子得到,MgNi_y（y=1⁵）团簇中Ni原子上的磁矩随Ni原子数的增加而出现奇偶振荡。（3）采用DFT中的B₃PW₉₁方法在LANL2DZ基组水平上对W_nNi_m（n+m≤7）团簇各种可能的构型进行几何结构优化,得出了它们基态结构,并对其平均结合能、能隙、热力学、核独立化学位移、频率光谱、自然键轨道、磁性及极化率进行了分析,结果显示W_nNi_m团簇随着W成份的增加,结构越来越稳定,富W的团簇比富Ni的团簇稳定,W-W键对W_nNi_m团簇的稳定性起主要作用;WNi₅、W₂Ni₄、W₄Ni₂、W₂Ni₅和W₄Ni₃团簇中具有多重芳香性,W₅Ni团簇没有芳香性;W、Ni原子内部杂化现象较强,而在W-Ni原子之间较弱;W原子比Ni原子的电荷调节能力要强些,更容易与其它体系相互作用而形成新的合金材料;W2Nim（m≤5）团簇中的W原子上的磁矩,其奇数团簇比相对的偶数团簇要大。（4）采用DFT中的杂化密度泛函B3LYP方法在LANL2DZ基组水平上对Pt_nNi_m（n+m=6, n、m≠0）团簇的各种可能的构型进行了几何结构优化,得出了它们的最稳定构型,并对其热力学、核独立化学位移、振动光谱、自然键轨道、磁性及极化率进行了分析,结果表明:PtNi₅、Pt₂Ni₄、Pt₃Ni₃团簇的基态结构都为四角双锥结构,Pt₄Ni₂和Pt₅Ni团簇的基态结构分别是戴帽三角双锥和三角锥戴四边形结构;Pt₂Ni₄和Pt₅Ni团簇具有芳香性,PtNi₅团簇具有反芳香性;Pt、Ni原子内部和它们之间的杂化现象都很强,Pt比Ni原子电荷调节能力强,Pt容易与其它体系相互作用形成新的合金材料;PtNi₅、Pt₂Ni₄、Pt₄Ni₂团簇具有铁磁性,Pt₃Ni₃、Pt₅Ni团簇表现为反铁磁性;PtNi₅团簇的IR和Raman、Pt₂Ni₄团簇的IR、Pt₃Ni₃和Pt₄Ni₂团簇的Raman只有一个强吸收峰值,Pt5Ni团簇的峰值只出现在频率较大的位置,频率小的位置几乎为零。综上所述,本论文是首次对Mg_xNi_y（x+y≤5）,Mg_xNi_y（x=1, 2; y=1⁵）,W_nNi_m（n+m≤7）和Pt_nNi_m（n+m=6, n、m≠0）团簇基态的物理化学性质进行系统的研究,此研究为寻找新的功能材料具有一定的理论指导意义。