【摘 要】
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氮气（N2）是大气的主要成分之一,将N2还原成NH3具有重要的应用前景和意义。由于N2具有非常强的N≡N三键、较大的最高占据分子轨道——最低未占据分子轨道间隙以及较大的电离能而难以被活化。在自然界中,从N2到NH3的固氮作用可在温和条件下通过固氮酶实现。然而,生物固氮酶的固氮效果并不能满足工业需求。在工业上,目前合成氨的主要方法是Haber-Bosch,但是此方法需要在高温高压中实现,从而造成环境
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氮气（N2）是大气的主要成分之一,将N2还原成NH3具有重要的应用前景和意义。由于N2具有非常强的N≡N三键、较大的最高占据分子轨道——最低未占据分子轨道间隙以及较大的电离能而难以被活化。在自然界中,从N2到NH3的固氮作用可在温和条件下通过固氮酶实现。然而,生物固氮酶的固氮效果并不能满足工业需求。在工业上,目前合成氨的主要方法是Haber-Bosch,但是此方法需要在高温高压中实现,从而造成环境污染非常严重。因此,固氮无论是在化学上还是在工业上都是一个具有挑战性和至关重要的问题。人们迫切需要设计开发出具有新型低能耗、无污染、制备工艺简单、反应条件温和的高效催化剂,用于合成氨具有重要的现实意义。本工作研究催化剂反应中心活化N2的微观机理,找到具有较高反应活性的微观结构同样也具有非常重要的现实意义。本文通过密度泛函理论计算,系统地研究了金属小团簇Mo2M（M=Li,Na,K,Mg,Ca）和Mo3-xCax（x=2-3）上N2活化的反应机理。与对N2分子惰性的Mo2团簇不同,掺杂碱金属或碱土金属原子的团簇在热力学和动力学方面对N2具有更高的反应活性。特别是在N2与MoCa2的反应路径中,所有中间体和过渡态都低于反应物的能量总和,表明在MoCa2团簇上解离N2可以在气相反应中自发发生。N2在团簇上以不同配位方式转移,从而使N-N键逐渐活化。当N2以end-on:side-on:side-on的配位方式吸附在三个金属原子上时,N2被完全活化并且容易解离成两个吸附的N原子。以上结果可以作为理论基础,设计出具有三金属原子中心的单团簇催化剂的构型用于氮气活化和转化。
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