基于OMs-2催化剂的设计及其反应

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OMS-2具有独特的氧化性能,以及从廉价、低毒的优点,从氧化还原中电子传递的角度出发,设计以混合价态氧化锰分子筛OMS-2作为电子转移介质ETM,选取氧化还原电势低于它的催化金属M,在其表面负载制备出具有多阶低反应能垒的非均相催化剂M/OMS-2。催化金属和氧化剂O2或H2O2间的氧化还原能垒由于ETM的存在而降低,构成一个氧化剂、ETM、催化金属、反应物的接力式氧化循环体系。OMS-2在非均相催化氧化反应中的引入,使得整体氧化反应电子能垒阶梯式降低,电子沿着低能垒路径快速传递,提高了催化金属的反应效率。并且设计制备的多阶低能垒非均相催化剂应用于喹唑啉酮类化合物的氧化合成中以及氢化苯偶烟的氧化合成苯甲醛,以期实现高产率、高选择性的原子经济性反应。采用SEM、TEM、XRD、H2-TPR、XPS和IR等多种表征手段,对载体和催化剂进行了系统表征,详细研究了负载金属与OMS-2之间的的结构、形貌等特性的影响作用。并对其催化机理开展研究,证明了该催化剂的高活性来自于金属组分M同电子转移介质OMS-2之间的电子效应,提出了一个未来绿色非均相催化氧化反应发展的新思路。
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