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介孔材料由于具有较大的比表面积和孔体积、孔径均一且在纳米尺寸可调,形貌可控,热稳定性较好等一系列特点,因而引起了人们广泛的兴趣和关注。控制介孔二氧化硅的形貌和尺寸可以拓展介孔二氧化硅的应用,尤其是开发介孔二氧化硅在色谱以及便于操控的催化材料等方面的用途。文中,在不同反应体系合成了一系列具有不同形貌的介孔二氧化硅材料,并讨论了反应条件对介孔二氧化硅形貌的影响。在此基础上,对具有不同形貌的介孔二氧化硅改性并对其改性后的催化性能进行了深入的研究;同时,运用生物矿化法直接合成光催化剂也进行了探索。论文主要内容如下:
在弱碱性条件下,采用阳离子表面活性剂为模板,一步合成了具有螺旋管形貌的介孔氧化硅。讨论了不同反应条件(如反应物浓度、温度、碱性强度以及助溶剂)对介孔材料形貌的影响。并研究了不同反应条件中不同形貌介孔氧化硅的形成机理。
通过调节pH值,在弱碱性条件下将Co2+离子掺杂到介孔氧化硅的微观孔道中,成功合成了具有特殊形貌的掺Co介孔氧化硅。
运用透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、N2吸附法、X射线衍射法(XRD)、紫外-可见分光光度以及红外光谱(FTIR)等现代物理方法对样品的物理特性和微观结构进行了系统的表征。
改性后介孔氧化硅Co-HMCM-41(具有特殊螺旋管形貌的掺钴MCM-41)光催化活性研究:在太阳光照射下,利用Co-HMCM-41光降解甲基紫(MV)、亚甲基兰(MC)和蕃红花T(ST)三种不同染料水溶液,其测试结果表明:该法所合成的Co-HMCM-41对上述染料水溶液具有明显的可见光催化活性。其光催化性能远远超过了Co-MCM-41和MCM-41。
改性后介孔氧化硅Co-HMCM-41选择性催化氧化性能研究:以Co-HMCM-41为催化剂,在相对温和条件下(100℃、常压)、在CH3COOH-H2O2反应体系中选择性催化氧化环己烷到环己醇和环己酮,活性测试结果表明,Co-HMCM-41对该体系具有优异的选择性催化活性,环己烷转化率为80.8%,醇酮选择性可达90.3%。
生物矿化直接合成可见光催化剂在一定程度上拓宽了可见光催化剂的种类并且为制备可见光催化剂提供了又一种新型的制备方法。