【摘 要】
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Ti-TUD-1是具有三维孔道结构、大的比表面积且孔径可调的介孔分子筛,它还具有制备简单、廉价的特点。因其具有三维介孔孔道结构,这允许大分子能在Ti-TUD-1孔道内快速扩散,对于受
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Ti-TUD-1是具有三维孔道结构、大的比表面积且孔径可调的介孔分子筛,它还具有制备简单、廉价的特点。因其具有三维介孔孔道结构,这允许大分子能在Ti-TUD-1孔道内快速扩散,对于受扩散限制的催化反应具有广泛的应用前景。 本论文通过溶胶-凝胶法合成了不同Ti量的Ti-TUD-1催化剂,并用X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、透射电镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis)、拉曼光谱(Raman)、N2-吸脱附和红外光谱(FT-IR)等技术对合成的催化剂进行表征。系统地研究了合成过程中的晶化时间以及酸处理对Ti-TUD-1孔结构的影响。在此基础上,系统研究了Ti-TUD-1催化环己酮氨氧化制备环己酮肟和环己烯氧化的性能,包括反应条件、反应物的加料方式和Ti-TUD-1中Ti含量等对反应的影响,在此基础上优化了反应条件。 研究结果表明,环己酮氨氧化制备环己酮肟的优化反应条件为:反应温度为80℃、氨与环己酮的摩尔比为1.5和叔丁醇为溶剂;环己烯氧化反应的优化反应条件为:反应温度为70℃、环己烯与过氧化氢的摩尔比为1、反应时间为8小时和乙腈为溶剂。此外,由于过氧化氢在反应过程中易分解,采用连续添加反应物过氧化氢可以减少其分解,从而提高其在氧化反应中的利用率。在优化的反应条件下,Ti-TUD-1在催化环己烯氧化和环己酮氨氧化反应中显示了良好的催化性能,具有一定的工业应用前景。
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