BaTiO3/CdS与TiO2/BaTiO3异质结微纳结构的制备及光电性能研究

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设计高性能半导体光电极材料是提高太阳能直接转换为电能和光解水制取清洁能源氢等太阳能开发利用效率的关键基础。在诸多的半导体光电极材料中,具有强铁电性的BaTiO3(BTO)由于其自发极化电场能够促进光生载流子的有效分离和转移而备受关注。然而,BTO较宽的带隙,使其对可见光的吸收受限,因此,本文通过将BTO与窄带隙CdS耦合形成异质结构,拓宽其光响应范围,从而提高其光电化学性能。同时,利用BTO的铁电性,将其与具有独特光电性能的传统光电极材料TiO2耦合构建TiO2/BTO异质结微纳结构,研究了铁电BTO壳层厚度对其光电化学性能的影响。本文的研究内容和主要结论如下:(1)采用两步水热法,以TiO2纳米线阵列作为前驱反应物,八水合氢氧化钡(Ba(OH)2·8H2O)作为钡源,研究了反应温度和反应过程中Ba2+浓度对所制备样品性能的影响。结果表明:在反应温度210℃,Ba(OH)2·8H2O浓度为0.06 M条件下,可以成功制备出含四方相的纯BTO纳米阵列结构。通过与前驱物TiO2对比发现,BTO有着更快的光生电流响应速度和更优异的光电性能,在模拟太阳光外加偏压为0V下,其光电流密度是TiO2的4.5倍。(2)采用连续离子层吸附法,分别以Cd(NO3)2·4H2O和Na2S·9H2O作为Cd源和S源,通过调控循环次数,成功构筑了 BTO/CdS异质结微纳结构。实验结果表明:BTO/CdS的光响应范围相较于纯BTO基底从紫外光波段拓宽到了可见光波段。在模拟太阳光无偏压条件下,BTO/CdS-15异质结的光电流密度可达1.8 mA/cm2,是BTO基底光电流密度的7.8倍。宽的光吸收范围以及BTO的铁电性促进光生载流子的有效分离与转移使BTO/CdS异质结光电性能得到了大幅度提高。(3)采用溶剂热法作为合成手段,以TiO2纳米线作为基底,通过调控合成温度构筑了不同BTO壳层厚度的TiO2/BTO异质结微纳结构。结果表明:当反应温度在150℃以下时,TiO2/BTO异质结微纳结构的形貌保持着与基底TiO2相同的棒状结构,随着反应温度进一步升高,BTO的含量在增加。在模拟太阳光无偏压条件下,TiO2/BTO-160异质结的光电流密度是纯TiO2光电极的20倍,是纯BTO光电极光电流密度的4倍。由于异质结结构和BTO的自发极化电场有效促进光生载流子的分离和转移,从而使TiO2/BTO异质结微纳结构光电性能得到了显著增强。
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