【摘 要】
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氧离子导体膜是一种在中低温条件下具备高氧离子电导率的致密陶瓷膜,理论上其对氧气的选择性为100%,并且可通过调节膜两侧的电流密度大小调控透氧量大小。然而要在工业上进行应用,氧离子导体膜的透氧性能还需要作进一步的优化。目前主要是通过离子掺杂来增加氧空穴浓度从而优化透氧膜的性能,其中,传统的掺杂手段为金属离子掺杂如碱土元素和稀土元素等,但未对碱土元素掺杂LAMOX型氧离子导体的透氧性能进行系统研究。近
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氧离子导体膜是一种在中低温条件下具备高氧离子电导率的致密陶瓷膜,理论上其对氧气的选择性为100%,并且可通过调节膜两侧的电流密度大小调控透氧量大小。然而要在工业上进行应用,氧离子导体膜的透氧性能还需要作进一步的优化。目前主要是通过离子掺杂来增加氧空穴浓度从而优化透氧膜的性能,其中,传统的掺杂手段为金属离子掺杂如碱土元素和稀土元素等,但未对碱土元素掺杂LAMOX型氧离子导体的透氧性能进行系统研究。近年来有研究者通过阴离子在氧位的掺杂,增强材料中晶格氧的移动性,但鲜有阴离子掺杂LAMOX型氧离子导体的报道。本论文以LAMOX型氧离子导体膜La2WMo O9-δ为研究主体,以进一步提高氧离子导体膜的透氧性能为目的,分别采用碱土金属阳离子和卤素阴离子对透氧膜进行掺杂,探究其对透氧性能的影响,得到以下结论:采用溶胶凝胶法制备了不同碱土金属阳离子掺杂的La1.9A0.1WMo O9-δ（LWMOA0.1,A=Ca、Sr、Ba）粉体材料,并在高温下烧结成致密膜片,探究其结构以及透氧性能。通过XRD分析可知,碱土金属阳离子掺杂的LWMOA0.1膜片在烧结致密后均为单一的立方相结构。还原气氛下进行TG测试并计算出氧的非化学计量数,表明掺杂后LWMOA0.1膜片的氧空穴浓度增大。透氧测试中发现,LWMOA0.1膜片的透氧量均比未掺杂碱土金属离子的LWMO膜片的透氧量高,其中,LWMOBa0.1膜片的透氧量在575℃、125 m A cm-2时达到最大值,为0.4314 m L min-1 cm-2,法拉第效率接近100%。对透氧测试后的膜片进行相结构和元素分布分析,发现测试后膜片维持立方相结构,没有发生元素偏析。利用一系列不同比例的氯离子对O位进行掺杂,制备得到La2WMo O9-δClx（LWMClx,x=0、0.025、0.05、0.1、0.2）粉体材料并在1200℃烧结成致密膜片。XRD结果表明,氯离子掺杂的LWMClx系列膜片在烧结后均能得到稳定的立方相结构。XPS分析表明氯离子的掺杂增大了晶格氧的结合能,弱化了金属-氧键,增强了晶格氧的移动性。透氧测试结果表明,氯离子掺杂得到的LWMClx膜片的透氧量均比未掺杂氯离子的LWMO膜片的透氧量高,其中LWMCl0.1膜片在600℃、125 m A cm-2时达到最大值0.4640 m L min-1 cm-2。透氧测试后膜片保持单一立方相结构,未发现其他杂峰,膜片保持致密。
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