刺激响应性有机硅杂化纳米颗粒的制备及性能研究

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当受到外部刺激如温度、p H、光等,响应性纳米颗粒的性能、尺寸、结构或相互作用会发生变化,从而使得颗粒发生重排或聚集相发生变化,这使得响应性纳米颗粒具有独特的物理和化学性能,因此其在油回收、传感器和药物传输方面具有潜在应用。聚醚中聚乙二醇(PEO)结构中的醚键与水之间具有氢键作用,使其具有温度响应性;此外,PEO具有毒性小、生物相容性好等优点,因此选用PEO来制备响应性纳米颗粒。然而,单独的PEO结构机械稳定性较差,而含有硅氧烷的无机组分的加入能够改善此种状况。本课题利用氨基和环氧基团之间的亲核加成/开环缩合反应制备有机硅杂化纳米颗粒,此合成方法与原子转移自由基聚合(ATRP)和可逆加成-断裂链转移聚合(RAFT)方法相比,具有简便、绿色、无污染等特点。本课题利用该合成方法成功制备出了有机硅杂化纳米颗粒,通过透射电镜(TEM)、动态光散射(DLS)和浊点(CP)等研究表明,该纳米颗粒为具有核壳结构的球状结构,且具有温度和p H刺激响应性能。具体研究内容及结果如下:1、以聚乙二醇二缩水甘油醚(PEO-DE)和氨丙基三乙氧基硅烷(APTS)为原料成功制备出了中间产物,并采用核磁共振氢谱(1H NMR)、傅里叶红外光谱(FT-IR)等对其进行了表征。通过直接溶解法制备了胶束,加入三乙胺促进APTS上的乙氧基水解缩合,得到有机硅杂化纳米颗粒,通过动态光散射(DLS)研究表明,其z均半径为76.26nm,且单分散性好。利用透射电镜(TEM)观察发现,其为带有支臂的球状结构。通过DLS研究发现有机硅杂化纳米颗粒具有p H响应性。2、以PEO-DE、聚丙二醇二缩水甘油醚(PPO-DE)和APTS为原料成功合成出了中间产物,采用了1H NMR、FT-IR、凝胶渗透色谱(GPC)等对其进行了表征。采用直接溶解法制备胶束,然后通过加入三乙胺促进APTS上的乙氧基水解缩合,制备出有机硅杂化纳米颗粒。以芘为探针通过荧光光谱仪测定了其在水中的临界胶束浓度(CMC),为4.3×10-6mol/L。用扫描电镜(SEM)和TEM观察发现,其为具有核壳结构的规整球状结构。通过DLS和浊点(CP)研究发现,其具有明显的温度和p H响应性能。利用可见分光光度计研究发现,有机硅杂化纳米颗粒对石墨具有一定的分散性。通过紫外-可见光谱研究发现,有机硅杂化纳米颗粒对水溶性染料甲基橙、酸性红18和罗丹明B具有选择性吸附性能。
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