有机质对黄土纳米颗粒悬浮液稳定性的调节作用及机制

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黄土是黄土高原最主要的成土母质,黄土纳米颗粒的凝聚迁移等行为密切影响着土壤营养元素及污染物的运移,对黄土高原地区土壤结构的优良、土壤肥力的高低、以及土壤抗侵蚀能力和保水保肥能力的强弱将会有重大的影响。有机质是黄土发育土壤的重要胶结物质,与土壤团聚体的稳定性直接相关。本文主要研究了有机质的去除与腐殖酸添加对黄土纳米颗粒悬液稳定性的影响,同时对不同环境条件下腐殖酸胶体的凝聚机制进行了系统研究,从土壤电化学的角度系统揭示有机质影响土壤纳米颗粒悬液稳定性的机制。主要结果如下:(1)以富里酸胶体和胡敏酸胶体为研究对象,对比分析二者在K+、Na+、Ca2+和Mg2+电解质溶液中随p H变化的凝聚动力学过程。富里酸和胡敏酸均表现出明显的胶体特性,二者表面含有羟基和羧基等大量官能团,这些官能团的去质子化使得胶体表面均携带大量负电荷。富里酸胶体的zeta电位绝对值大于胡敏酸胶体。两种胶体在四种阳离子溶液中表现出了典型的凝聚行为,即在低电解质溶液中发生慢速凝聚,在高电解质溶液中发生快速凝聚。四种阳离子引发腐殖物质胶体凝聚的CCC值大小顺序为:Ca2+2+++。说明二价阳离子的聚沉能力更强。与胡敏酸胶体相比,富里酸胶体的CCC值更大,这是因为富里酸胶体的表面负电荷数量更多,颗粒之间的静电排斥力更大,则悬液稳定性更强。腐殖物质胶体在一价阳离子和二价阳离子溶液中对环境p H变化的反应不同。在Na+和K+溶液中,富里酸和胡敏酸胶体随着溶液p H的升高,其CCC值逐渐增大,悬液稳定性逐渐增强。这是因为一价阳离子引发胶体凝聚的能力主要来源于电荷中和作用;随着p H的升高,有机胶体的表面负电荷数量增大,需要更多的阳离子中和表面负电荷,才能引发快速凝聚。在Ca2+和Mg2+溶液中,随着p H的升高,其CCC值逐渐降低,悬液稳定性逐渐减弱。二价离子引发有机胶体凝聚的机制除了电荷中和作用,还有高价离子与有机胶体表面羧基产生的桥键作用。随着溶液p H的升高,桥键作用逐渐增强,促进了有机胶体颗粒之间的凝聚行为。研究富里酸和胡敏酸胶体在金属离子溶液中的凝聚行为和机制对自然界水体净化、土壤重金属污染修复和控制有机污染物的环境行为具有重要意义。(2)以塿土和褐土纳米颗粒以及去除有机质塿土和去除有机质褐土纳米颗粒为研究对象,分别测定颗粒的粒径分布、zeta电位、临界聚沉浓度(Critical coagulation concentration,CCC)等指标,利用德查金-朗道-维韦-奥弗比克(Derjauin-Landau-Verwey-Overbeek,DLVO)理论计算颗粒的哈默克(Hamaker)常数和相互作用能。结果表明:塿土和褐土纳米颗粒的平均直径分别为94.00 nm和88.20 nm,去有机质黄土纳米颗粒的平均直径则略高于100 nm;相较于黄土纳米颗粒,去有机质黄土纳米颗粒的zeta电位绝对值降低,颗粒间静电排斥势能降低;DLVO模型拟合得到塿土和褐土纳米颗粒在真空中的哈默克常数分别为6.86×10-20 J和9.73×10-20J,去有机质处理后相应数值为3.14×10-20 J和3.40×10-20 J,后者范德华引力势能降低;去有机质黄土纳米颗粒间总势能高于黄土纳米颗粒,其CCC更大,稳定分散能力更强。土壤有机质含量越高,有机无机复合程度越高,颗粒越趋向于凝聚,这可能是有机质增强团聚体稳定性的原因之一。(3)以5%富里酸胶体或胡敏酸胶体与黄土纳米颗粒异质凝聚体系为研究对象,对其电化学性质进行表征并且与黄土纳米颗粒的电化学性质进行对比,结果表明:有机胶体的添加使得黄土纳米颗粒的表面负电荷增加。在一价离子Na+溶液中,5%富里酸或胡敏酸的加入使得塿土纳米颗粒和褐土纳米颗粒的CCC值变大,悬液稳定性增强,此时有机胶体与黄土纳米颗粒二元体系的异质凝聚过程受到电荷中和作用的支配。在二价离子Ca2+溶液中,5%富里酸加入使得塿土纳米颗粒和褐土纳米颗粒的CCC值变大,但5%胡敏酸的加入促进了黄土纳米颗粒的凝聚过程。在二价离子体系中,有机胶体和黄土纳米颗粒的异质凝聚过程同时受到电荷中和作用和桥键作用的控制,且胡敏酸与二价离子的桥键作用强于富里酸与二价离子的桥键作用。
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