煤化工固体废弃物年排放量巨大,主要处理方法是填埋,严重影响环境、企业形象及企业经济效益,煤化工固废的增值利用是具有挑战性但又非常重要和亟待解决的问题。本文以宁东基地失活的废弃ZSM-5分子筛和气化工段排放的粉煤灰为研究对象,由于两者都含有大量的硅铝元素,因此开展了高效环保的准固相法路线合成高附加值ZSM-5分子筛材料的研究。该利用方案不仅可节省用于填埋的大量土地,同时可实现资源的高效循环利用。采集了甲醇制丙烯(MTP)工段废ZSM-5分子筛催化剂,对其性质进行了综合分析,并开展了结构再生研究,考察了再生过程中ZSM-5分子筛的晶体结构、晶体形貌、孔结构、酸性质等性质的变化,并以MTP反应为探针反应进行了催化活性研究。结果显示,废ZSM-5分子筛具有非常快速的晶化再生能力,晶化2h后即具有较高的结晶度,甚至优于24h的样品,晶化再生后分子筛表面酸性位明显恢复,孔体积和微孔表面积明显增加,在MTP小试(0.5 g)反应中具有40%的丙烯及超过80 h的寿命。晶化时间延长可调变分子筛表面酸性,为废分子筛有效结构再生为功能化的ZSM-5分子筛提供了一种有效途径。对比了直接水热法、补硅水热法及准固相法的优劣。对采集的粉煤灰通过物理及化学活化后,采用分段升温准固相结晶法几乎将粉煤灰完全转化成了 ZSM-5分子筛。重点研究了粉煤灰中钙、铁等高含量杂质的预处理工艺对合成ZSM-5分子筛的影响。结果表明经高温酸处理有利于降低杂原子含量。杂原子的含量越低,越有利于合成ZSM-5分子筛,且分子筛的相对结晶度、表面酸性随之增加。制备得到的最优样品PA-H2,其丙烯选择性接近40%。