【摘 要】
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碳酸铈/草酸铈是生产Ce O2的重要前驱体,对其性质具有决定性的影响。碳酸铈/草酸铈的结晶特征取决于反应结晶过程中过饱和度的控制,其中碳酸铈在Na Cl-NH4Cl-H2O体系中的相平衡数据,以及草酸铈在Na Cl-NH4Cl-HCl-H2C2O4-H2O体系中的相平衡数据是关键基础数据。本文首先在298.15～363.15 K的范围内采用均相沉淀法合成了碳酸铈/草酸铈化合物,经XRD、SEM、T
【基金项目】
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国家自然科学基金资助项目（编号:21978302,U20A20149,21776292）； 中国科学院国际合作项目资助（编号:122111KYSB20190060）； 中国科学院绿色制造创新研究院（编号:IAGM2020DB05）；
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碳酸铈/草酸铈是生产Ce O2的重要前驱体,对其性质具有决定性的影响。碳酸铈/草酸铈的结晶特征取决于反应结晶过程中过饱和度的控制,其中碳酸铈在Na Cl-NH4Cl-H2O体系中的相平衡数据,以及草酸铈在Na Cl-NH4Cl-HCl-H2C2O4-H2O体系中的相平衡数据是关键基础数据。本文首先在298.15～363.15 K的范围内采用均相沉淀法合成了碳酸铈/草酸铈化合物,经XRD、SEM、TG等分析结果表明,323.15 K及以下得到的产品为八水碳酸铈（Ce2（CO3）3·8H2O）,333.15 K及以上得到的产品为碱式碳酸铈（Ce CO3OH）,在298.15～363.15 K范围内均为十水草酸铈（Ce2（C2O4）3·10H2O）,并且晶型良好,晶相稳定。因此本研究选用313.15 K和363.15 K下制备的碳酸铈、298.15 K下制备的草酸铈进行接下来的相平衡实验研究。采用经典等温法测定了Ce2（CO3）3·8H2O/Ce CO3OH在Na Cl-NH4Cl-H2O体系中的相平衡数据,以及Ce2（C2O4）3·10H2O在Na Cl-NH4Cl-HCl-H2C2O4-H2O体系中的相平衡数据。结果表明:Ce2（CO3）3·8H2O在Na Cl-H2O、NH4Cl-H2O二元体系的溶解度随着温度和电解质浓度的增加而增大,Ce CO3OH在Na Cl-H2O二元体系中的溶解度随着温度的增加而减小,随着电解质浓度的增加而增大。另外,Ce CO3OH在NH4Cl-H2O二元体系中的溶解度随着温度和电解质浓度的增加而增大。Ce2（C2O4）3·10H2O在Na Cl-H2O、NH4Cl-H2O、HCl-H2O、H2C2O4-H2O四种二元体系中的溶解度均随着温度和电解质浓度的增加而增大。基于测定的相平衡数据,采用Aspen Plus平台的ELEC-NRTL方程建立了可准确预测Ce2（CO3）3·8H2O和Ce CO3OH在不同二元体系中相平衡数据的热力学模型。在无限稀释假设的基础上,通过回归Ce2（CO3）3·8H2O和Ce CO3OH在水中的溶解度数据,确定了这两种化合物的溶度积。采用赋存形态分析方法,将Ce CO3+、Ce OH2+、Ce HCO32+等组分引入热力学模型。利用实验数据获得了新的离子对参数(Ce3+-HCO3-/Ce3+-Cl-以及Ce3+-Cl-/Ce3+-NH4+),从而提高了新模型的预测能力。
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