GdAlO3基NOx传感器材料的研究

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各国日趋严格的汽车尾气排放标准催生了市场对车用NOx传感器的需求。基于固体电解质的电化学类型NOx传感器易于与EFI系统中的各部件相配合,能够进行现场检测,有效地减少尾气中NOx的排放量而倍受关注。迄今为止,应用最为广泛的是基于YSZ固体电解质的NOx传感器,该传感器具有很高的响应电势,且响应和恢复速度快。然而,受YSZ材料电化学性能的限制,该类传感器只适用于高温(>800℃)环境。因此,寻求一种新型中温氧离子导体材料来代替YSZ作传感器用固体电解质已迫在眉睫。基于以上情况,本论文选用钙钛矿型氧化物Gd1xCaxAlO3-δ(GCA,x=0-0.2)为固体电解质材料制备了电流型和阻抗谱型两种NO2传感器,分别对其在中低温时的气敏性、选择性、稳定性等进行研究和分析。主要工作内容如下:(1)通过柠檬酸凝胶法合成Gd1-xCaxAlO3-δ粉末,并对其进行XRD,TG-DSC和FTIR表征,测量GCA固体电解质基片的线性收缩率,交流阻抗谱等,研究和分析其电化学特性;(2)以GCA为固体电解质基片,Pt为参考电极,NiO为敏感电极,制备一系列电流型NO2传感器,并对比系列传感器样品的敏感特性;(3)制备基于Gd0.85Ca0.15AlO3-δ(GCA-15)固体电解质基片的阻抗谱型NO2传感器,并对其敏感特性和稳定性进行研究;(4)为了优化传感器的气敏性,使用NiO(+不同质量比的GCA-15)做敏感电极,制备基于GCA-15固体电解质的电流型NO2传感器,并对其敏感特性进行研究。经研究得到如下结论:(1)Gd0.85Ca0.15AlO3-δ样品的电导率最大,其在950℃时电导率为1.96×10-2S/Ccm,而Gd0.9Ca0.1AlO3-δ样品的活化能最小,约为0.95eV;(2)传感器样品在400-500℃内对NO2气体具有较好的敏感性,500℃时灵敏度最佳,高达2.88 nA/ppm,其中,基于Gd0.85Ca0.15AlO3-δ固体电解质的传感器样品在500℃、500ppm NO2气氛中90%响应时间和恢复时间分别为119 s和92 s,最大响应电流幅值为5.57 μA,且该传感器对NO2气体具有良好的选择性和稳定性;(3)基于GCA-15固体电解质的阻抗谱型NO2传感器在500℃时灵敏度较好,响应时间最短为28 s,750℃时响应时间最长为55 s,且表现出良好的稳定性;(4)400℃时,掺入不同比例GCA-15粉末做敏感电极的传感器样品中,GCA-15掺杂质量比为15%时样品敏感性较好,响应电流值较大,比纯NiO做敏感电极时的样品高出71%。基于GCA-15固体电解质的NOx传感器对NO2气体表现出良好的气敏性、选择性和稳定性,具有广阔的发展前景。
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