化石燃料的过度使用不但造成能源危机,而且大量CO₂排放引发全球气候变暖、臭氧层损耗等一系列环境问题,严重危害人类的健康安全。CO₂加氢还原是缓解上述问题的重要手段,其在消耗CO₂的同时还能生成甲烷（CH₄）、一氧化碳（CO）、甲醇（CH₃OH）及甲酸（HCOOH）等重要化学品,有助于缓解化石能源枯竭的现实问题,对资源循环利用和环境保护具有重要意义。但由于CO₂的化学惰性和反应动力学的限制,研发高性能催化剂是实现CO₂加氢还原的前提。目前,铜基催化剂因价格便宜、比表面积大和分散性好等优点而被广泛研究,但催化剂表面的活性组分容易团聚,同时逆水煤气反应的存在,使得产物甲醇选择性低。针对这些问题,本文采用纳米技术构筑了基于水滑石复合材料的铜基催化剂用于催化CO₂加氢还原反应,主要研究内容如下:1.采用层状双氢氧化物（LDHs）纳米片和金属-有机骨架（MOFs）纳米颗粒为双固体前驱体来制备层状结构的Cu/Zn/Al纳米催化剂用于CO₂加氢还原反应。在温和的条件下,采用原位生长法实现了Zn-BTC纳米颗粒在Cu-Al LDH表面上的均匀负载。研究发现用丙酮对LDHs进行预处理可以有效剥落片状结构,增加比表面积从而促进Zn-BTC纳米颗粒的固定化。在优化制备条件后,Cu/Zn/Al催化剂显著提高甲醇的选择性。发现ZnO的存在和LDHs的丙酮预处理都是通过增加CO生成的活化能来降低副产物CO的选择性。原位DRIFTS研究表明,ZnO对甲醇生成的促进作用主要与催化剂表面形成较多数量的^*CH₃O中间体有关,而与^*CO和^*HCOO物种无关。2.采用一系列分子金属卟啉TCPP（M）为载体,将过渡金属离子(如Zn²⁺、Co²⁺、Ni²⁺和Fe²⁺)固定到LDHs层间空间,以TCPP（M）@Cu-Al LDH为固体前驱体,经高温煅烧制备一系列铜基催化剂。研究发现去质子化金属卟啉TCPP（M）不仅提供氮基配位点来锚定一系列过渡金属原子,还通过离子交换插层到LDHs层间。LDHs的限域作用和TCPP的络合效应都有助于增强活性物种在催化剂表面结构上的分散。LDHs层间的过渡金属对CO₂加氢还原反应的催化性能有显著影响,通过原位DRIFTS发现,其产物选择性与反应中间体密切相关。此外,采用分子TCPP（M）插层法制备的催化剂由于具有较好的金属分散性和较小的颗粒尺寸,其性能优于常规表面负载型铜基催化剂。