沸石分子筛/聚合物杂化微孔膜的制备,结构及性能研究

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聚偏氟乙烯(PVDF)具有良好的化学稳定性、热稳定性和机械性能,目前广泛应用于工业水处理、膜蒸馏和气体分离等方面。但因为表面的强疏水性使得其在应用过程中易造成严重的膜污染,影响其使用寿命,限制了其应用范围。因此,对PVDF膜的亲水化改性是近几年研究的热点。有机-无机共混杂化改性可以综合有机材料的成膜性与无机膜材料的亲水性和刚性,改善单一膜的性能。论文以有机-无机共混改性为理论基础,选取4A沸石分子筛作为无机添加剂改性PVDF膜材料,以N,N-二甲基乙酰胺(DMAc)为有机溶剂,通过浸没沉淀相转化法制出共混杂化膜,并对平板膜样品的结构和性能进行表征分析。通过偶合接枝法将苯乙烯/马来酸酐共聚物(SMA)与聚乙二醇(PEG-1000)共聚生成两亲性刷状共聚物SMA-g-PEG,用于改善共混体系的相容性和分子筛在膜内的分散性。制备4A分子筛/PVDF共混杂化膜样品,4A沸石分子筛质量分数分别为0%、4%、8%、12%、16%和20%,对应的膜样品为M0、M1、M2、M3、M4和M5,加入两亲性共聚物SMA-g-PEG对比的实验组4A分子筛/PVDF/SMA-g-PEG共混杂化膜样品为M0′、M1′、M2′、M3′、M4′和M5′。通过共溶剂法和稀溶液粘度法判断4A分子筛/PVDF共混体系和4A分子筛/PVDF/SMA-g-PEG共混体系的相容性均为部分相容,且加入两亲性刷状共聚物SMA-g-PEG可以增大4A沸石分子筛与PVDF的相容性。通过扫描电子显微镜(SEM)和傅里叶红外光谱仪(FT-IR)观察了膜样品的表面结构,测定其孔隙率;测定了膜样品的纯水通量和对牛血清蛋白(BSA)的截留率,以及污染后纯水通量的衰减率和恢复率;测定了膜样品在100s内接触角的变化和对Cu2+的吸附量,并且测定了膜样品的拉伸强度和断裂伸长率。结果发现,随着4A沸石分子筛质量分数的增加,4A分子筛/PVDF共混杂化膜与4A分子筛/PVDF/SMA-g-PEG共混杂化膜的孔隙率、纯水通量、抗污染性能和对Cu2+的吸附量均在增加,100s内接触角的变化速率加快,拉伸强度和断裂伸长率在M4和M4′处出现极大值。与M0相比,纯水通量M0′增加了160.4L/m2·h,M5最大为719L/m2·h;M5′的孔隙率增加了52%,达到78.54%;对Cu2+的吸附量由M0的0mg/g增加到M0′的0.48mg/g,M5′为2.79mg/g,与纯PVDF相比增加了279%;在M5′处纯水通量的衰减率为最小值12.4%,纯水通量的恢复率为最大值94.8%。说明4A沸石分子筛对改善PVDF膜的亲水性能有明显效果,且改性共混杂化膜具有4A沸石分子筛的吸附功能,在水处理中重金属离子的去除有一定帮助,两亲性刷状共聚物SMA-g-PEG对膜材料的亲水化改性也有促进作用,但4A沸石分子筛的加入量过多会使膜的机械性能下降。综合共混杂化膜的亲水性、抗污染性和力学性能,4A沸石分子筛质量分数为16%的4A分子筛/PVDF/SMA-g-PEG共混杂化膜在应用领域前景较好。
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