以MoS₂为代表的过渡金属硫属化合物（TMD）,是继石墨烯后又一新兴的具有层状结构特点的化合物,特别是其单层结构,因展现出新奇的电子和光学特性,在低功耗电子产品、光电设备、太阳能电池、能量收集材料的研发和应用领域中,备受关注。为了探索研究这些优良特性背后的物理化学机理以及提高MoS₂等其他TMD单层材料对太阳光能量的响应范围或调节其光吸收至期望的光波段,本文基于第一性原理的密度泛函理论（DFT）,通过掺杂和吸附的方法对单层MoS₂、MoSe₂、WS₂的光学性质进行了理论研究,为设计和制备高效的光电材料提供理论参考。首先,基于DFT方法,对单层WS₂的电子结构和光学特性进行了计算和分析。通过计算发现,在可见光范围内,单层WS₂展现出许多可贵的优良特性:强光学吸收系数和光电导、高反射率。并且通过对光学特性的分析,发现尽管在可见光区单层二硫化钨较单层二硫化钼有约0.2 eV的紫移现象,单层WS₂拥有和单层MoS₂非常相似的光学特性。这表明单层WS₂可以像单层MoS₂一样可以作为一种有效的光学材料广泛应用于光电探测、太阳能电池等领域。同时,通过态密度和分波态密度的计算对它们光学特性产生机制进行了分析和研究。然后,基于同样的计算水平,研究了非金属B、C、N掺杂和不同掺杂浓度对单层MoS₂光学性质的影响。计算结果显示:分别提高B、C、N三种元素的掺杂浓度均能提高单层MoS₂在近红外光区、和部分可见光区的吸收系数。并以掺杂C为例,从电子结构变化的角度阐释了光学性质变化的机理。为设计和制备新型单层MoS₂太阳光能量收集或光催化材料提供了理论指导。最后,研究了Li原子吸附方式和吸附浓度,对单层MoS₂和MoSe₂光学性质的影响。计算结果显示:Li吸附后单层MoS₂和MoSe₂在近红外光区拥有较强的光吸收,且随吸附浓度的增加,在近红外光区的吸收系数呈增加趋势。这表明Li吸附于单层MoS₂和MoSe₂表面可以用于设计近红外光的能量收集材料。并且为增加单层MoS₂和单层MoSe₂对太阳光的吸收范围和充分利用太阳能,结合分子动力学模拟温度对Li吸附后结构稳定性和吸附能力的影响,设计出了最佳吸附方案。最后通过态密度和分波态密度的计算,解释了Li吸附后光学性质的变化机制。