【摘 要】
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随着人类对能源的需求迅速增加,钙钛矿太阳电池由于其制作成本低,光电转换效率高的优势被认为是最有潜力取代传统硅太阳电池的新型太阳电池之一。而混合卤化物钙钛矿材料,MAPb(I1-xBrx)3(MA=CH3NH3,0≦x≦1)中通过调节卤素原子的比例可使其带隙在1.6～2.3eV之间变化,因此在叠层太阳电池中有很好的应用前景。而离子迁移导致的相分离现象致使基于该类太阳电池材料的器件效率不稳定,从而限制
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随着人类对能源的需求迅速增加,钙钛矿太阳电池由于其制作成本低,光电转换效率高的优势被认为是最有潜力取代传统硅太阳电池的新型太阳电池之一。而混合卤化物钙钛矿材料,MAPb(I1-xBrx)3(MA=CH3NH3,0≦x≦1)中通过调节卤素原子的比例可使其带隙在1.6～2.3eV之间变化,因此在叠层太阳电池中有很好的应用前景。而离子迁移导致的相分离现象致使基于该类太阳电池材料的器件效率不稳定,从而限制了混合卤化物钙钛矿的实际应用。目前对离子迁移现象机理的研究尚较为缺乏,因而改善离子迁移现象从而提升材料稳定性的研究受到阻碍。本文采用从头算量子动力学方法对X位和A位掺杂的MAPbI3体系进行长时间模拟,观察不同掺杂体系在300和450K温度下的离子迁移路径,并以从头算静态计算方法对迁移前后的离子分布、带隙和结构进行比较分析,系统研究不同体系中不同类型离子迁移的机理,理论计算数据与已有实验结果吻合度良好。本工作通过分析掺杂Br前后体系的几何结构变化,首先揭示了动力学过程中,极性、棍状的MA+基团与Pb-X骨架相互作用,引起的Pb-X键断裂是离子迁移发生的前提;温度升高,MA+基团与Pb-X骨架相互作用加剧,Br-的引入加剧了 MAPbI3晶格的扭曲变形,从而增加了 Pb-X的断裂比例,卤素在动态过程中通过在不同Pb2+之间类似猴子在树间移动的方式进行邻位移动。然后通过研究Cs+的引入在动力学过程中对钙钛矿结构的降维作用,结合体系带隙变化规律,提出了抑制机理为极性弱、离子半径小的 Cs+的引入导致Cs0.125MA0.875Pb(I0.4Br0.6)3晶格结构由初始的3D向2D/3D混合维度演变,该演变一方面降低了体系中的悬挂键数量,减小了离子迁移的几率的抑制机理;此外,由于低维结构的量子限域效应,拓宽了体系的带隙。作为窗口层材料,带隙增加对于提高叠层电池的效率具有积极的贡献作用。通过对比温度,发现温度促进迁移,可能使的Cs+在常温下的抑制作用而消失,即温度在解决离子迁移的道路上是不可忽视的问题。本文工作通过原子分子层面的动力学模拟,对离子迁移的机理有了系统深入的理解,旨在对对改善离子迁移,提高混合钙钛矿材料的稳定性和光伏性能具有重要的理论指导意义。
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