可见光催化剂用于木质素解聚的研究

来源 :上海师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xzy200611519
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随着自然资源逐渐的衰竭,人们对可再生资源越来越重视,一般可再生资源是指那些经过使用、消耗、加工、燃烧、废弃等程序后,仍能在一定周期内重复形成的、且具有自我更新的、自我复原的特性并且可持续被利用的一类自然资源或非自然资源。与不可再生资源相对应,是在可持续发展中应该加强建设、推广使用的绿色资源。生物质能则是太阳能以化学能形式储存在生物质中的能量形式,它一直是人类赖以生存的重要能源之一,是仅次于煤炭、石油、天然气之后第四大能源,在整个能源系统中占有重要的地位。木质素是三种苯丙烷单元通过醚键和碳碳键相互连接形成的具有三维网状结构的生物高分子,存在于木质组织中,在木本植物中,木质素占25%,是世界上第二位最丰富的有机物。然而木质素复杂而稳定的化学键使木质素解聚成为了难题,常规催化解聚木质素的方法一般都需要高温或者高压条件,但一些如游离酚类和γ-醇类官能团却不能承受如此高的温度。为了解决这一问题,我们试图通过开发可见光下室温解聚木质素的方法解决上述问题,实现可持续发展的目标。本论文结合绿色化学倡导的节能环保,可持续发展的理念,将可见光应用于解聚木质素反应中,通过构建新型均相催化剂,实现了常温常压可见光条件下高效解聚木质素模型化合物的目标,并将其成功应用于解聚天然木质素结构单体的反应。另外,为了提高光的利用率以及探索光催化解聚木质素的工业应用前景,本文探究了在微反应器中光催化解聚木质素,调变了不同的条件以及尝试了解聚天然木质素。本论文中介绍的工作主要分为以下两个部分:1.为了有效缓解解聚天然木质素时对过渡金属催化剂的依赖,成功将一种非金属的有机小分子苝酰亚胺催化剂(PDI)应用于可见光条件下解聚木质素模型化合物反应中,得到了95%以上的转化率和得率,对于常见的几种木质素单体衍生物,苝酰亚胺催化剂PDI也表现出很好的解聚活性,产率能达到90%以上。除了活性测试之外,在论文中还通过同位素标记法自由基捕获法等手段探究了反应机理,推断甲酸和木质素模拟物通过氢键形成了中间物,随后光催化剂在光激发下产生的电子参与了断键过程。2.为了充分提高光的利用率,我们将微反应器和苝酰亚胺木质素的解聚结合在一起。通过探究得到微反应器在解聚木质素模拟物方面具有比间歇釜反应器更好的效果,在54分钟时微反应器反应中的转化率可以达到99%,而在间歇釜反应器中转化率只有20%左右。除此之外,还探究了微反应器的压力、流速、在反应器中的催化剂用量、DIPEA/HCOOH的加入量等因素对解聚木质素模拟物的影响,并且成功的尝试了微反应器解聚天然木质素的实验探究,在反应后不溶于乙酸乙酯的部分低至3.8%,这为天然木质素的工业化解聚提供了有利的支撑。
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