【摘 要】
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在电化学储能器件中,金属-空气电池以其超高的理论能量密度受到了广泛的关注,其ORR和OER催化反应动力学是电池取得性能突破的关键性因素。为此,科研人员积极探究各种高效催化剂来降低ORR/OER反应所需的极化电势,促进反应的快速进行。在本文中,我们也构筑了如Co/N-C、Co P和Co（1-x）S以及Ti（PO4）（Co PO4）等多种钴基催化剂,用以改善锂-空气和锌-空气电池的电化学性能。首先,我
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在电化学储能器件中,金属-空气电池以其超高的理论能量密度受到了广泛的关注,其ORR和OER催化反应动力学是电池取得性能突破的关键性因素。为此,科研人员积极探究各种高效催化剂来降低ORR/OER反应所需的极化电势,促进反应的快速进行。在本文中,我们也构筑了如Co/N-C、Co P和Co（1-x）S以及Ti（PO4）（Co PO4）等多种钴基催化剂,用以改善锂-空气和锌-空气电池的电化学性能。首先,我们基于ZIF-67衍生出了具有高催化活性的Co/N-C材料。实验以水为溶剂并添加N,N-二甲基乙醇胺调节溶液环境而捕获Co2+,利用配体交换可得到高产率和高结晶度的ZIF-67,高温碳化后的Co/N-C拥有大量的纳米级碳管结构,其酸洗产生的表面缺陷大大增强了催化活性,甚至优于Pt/C,在锂-空气电池中以100 m A g-1为电流密度、1000 m Ah g-1为截止比容量可工作50圈,在锌-空气电池中以10 m A cm-2为电流密度也可稳定循环近150 h。其次,我们基于复合材料ZIF-67@MWCNT,以次磷酸钠和硫代乙酰胺为磷源和硫源,分别利用气相反应和溶剂热进行磷化和硫化处理得到相应的复合产物Co P@MWCNT和Co（1-x）S@MWCNT,在锂-空气电池中100 m A g-1和1000 m Ah g-1的条件下分别可工作25和40圈,在锌-空气电池中10 m A cm-2下也能稳定循环75 h和100 h。最后,我们利用溶剂热法制备出了一种β相钛基磷酸盐Ti（PO4）（H2PO4）,利用N,N-二甲基乙醇胺/水的混合溶剂对其进行彻底溶解和剥离,Co2+交换后可再次沉淀析出得到含钴催化剂Ti（PO4）（Co PO4）,我们将其与MWCNT原位复合以作为导电网络和结构支撑,经过250℃热处理的最终产物Ti Co PO-40-250在锂-空气电池中可工作25圈,在锌-空气电池中也能稳定循环95 h。
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