【摘 要】
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光催化甲烷制甲醇是当今学者所关注和研究的重要课题之一。本文研究利用复合半导体材料,在气-固相光催化体系中光催化氧化甲烷和水制甲醇。系统的研究探讨所制材料的结构、组
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光催化甲烷制甲醇是当今学者所关注和研究的重要课题之一。本文研究利用复合半导体材料,在气-固相光催化体系中光催化氧化甲烷和水制甲醇。系统的研究探讨所制材料的结构、组成、光响应性能、光催化活性以及制备工艺,并推测了反应机理。采用溶胶-凝胶法制备WO3-TiO2纳米复合催化剂,浸渍法制备Cu/WO3-TiO2催化剂。通过XRD、IR、UVDRS技术对材料进行表征,并研究利用该催化剂,在气-固相体系下光催化甲烷和水制甲醇:实验表明煅烧温度、WO3掺杂量以及金属Cu的负载会对催化剂性能产生影响。结果表明:掺入WO3使TiO2光催化活性提高,扩大了光激发波长范围;金属Cu的掺入使材料对紫外光吸收增加,复合半导体发生蓝移,材料的光响应范围在Cu掺入后得到拓宽,材料的对可见光的吸收增强;催化剂煅烧温度为600℃、WO3摩尔分数为10%,金属Cu摩尔分数为1%时,光催化性能最佳。实验研究反应条件对反应过程的影响。研究表明,反应温度、催化剂用量、反应物配比、光照时间均对反应产生一定影响。结果表明:160℃时,催化剂用量为0.7g,n(CH4)/n(H2O)为1.4,光照60min下,此时光催化反应活性最佳,甲烷转化率为6.8%,甲醇选择性为22%。综合各项研究,推测出纳米复合半导体材料光催化氧化甲烷和水的反应机理,以及复合效应、金属负载和光吸收性能对复合半导体负载金属的光催化性能的影响。
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