自然及人为产生的物质在平流层对流层交换（Stratosphere-troposphere exchange,STE）过程中能实现跨越对流层顶传输,影响大气化学性质、破坏大气动力及辐射平衡,可形成全球化污染,并影响全球气候。示踪这些大气垂直运动过程,并揭示其带来的环境效应,不仅是地球环境科学研究领域的前沿之一,也是我国制定大气治理政策与建立大气质量改善手段的重要依据。目前对于STE过程的观测方式主要基于大气探空。但这种方式受天气过程影响,难以实现连续性的观测,特别是对于能引起大气物质快速传输的局部区域STE过程,目前还不能通过大气探空技术开展普遍性的观测。对于仅由宇宙射线产生的~7Be(T1/2=53.29 d)和10Be(T1/2=1.39 Ma),它们主要生成于平流层底部与对流层顶部。经研究证实,由于二者具有来源单一、地球化学性质稳定、稳定吸附传输等特性,通过监测地表大气中~7Be浓度的变化,可以实现对大气垂直运动过程的连续示踪。然而,由于~7Be的产生率随纬度变化,浓度受对流层天气变化影响,只监测~7Be浓度难以避免这些干扰实现对大气垂直运动过程更为精细化的示踪。具有固定产生率比和相同地球化学性质的~7Be和10Be,由于极大的半衰期差异和平流层中约一年的平均驻留时间,导致平流层中10Be/~7Be比值是远大于对流层中的比值。通过监测地表大气中10Be/~7Be比值变化,可以有效避免上述单一~7Be浓度示踪的干扰因素从而更灵敏地示踪STE。当前,基于10Be/~7Be比值对STE过程实现精细化示踪（即高分辨率地示踪低强度STE）的研究鲜有报道。其中主要的限制因素在于常规的γ能谱法难以获取低量样品中高精度的~7Be,以及重悬浮粉尘中高浓度10Be的干扰。如何从低量样品中获得高时间分辨的10Be/~7Be观测数据,并有效去除由重悬浮粉尘10Be带来的干扰,是示踪大气垂直运动（特别是局部快速的STE事件）的关键,并可以由此揭示该过程对大气环境的影响。因此,本工作基于加速器质谱（Accelerator Mass Spectrometry,AMS）技术对~7Be和10Be进行高精度测量,利用土壤示踪剂Al扣除重悬浮土壤粉尘10Be干扰,建立了可以从低含量气溶胶样品中获得高时间分辨率、高精度~7Be和10Be的普适性分析方法。选取粉尘重悬浮程度不同的典型观测点,特别是在高粉尘的黄土高原,通过本方法首次获得黄土高原等地区多个观察点的全年日分辨率~7Be和10Be干湿沉降记录;据此,仅通过10Be/~7Be比值变化建立了对不同地区平流层气团入侵（特别是低强度的、迅速的）普遍适用的精细化示踪方法,实现了直接在地面对平流层气团入侵事件的连续示踪。此外,利用~7Be和10Be浓度受地表大气运动控制的特点,发现基于该方法获得的高精度日分辨率~7Be和10Be还可以揭示气溶胶的二次生成和消散清除过程。获得的主要结论如下:1)对于所建立的普适性分析方法,可实现对低至200 m~3空气的气溶胶（＜5mg）中~7Be和10Be的同靶样AMS测量;并依靠土壤粉尘指标Al实现不同典型地区重悬浮粉尘10Be干扰的校正。这打破了传统~7Be-γ能谱法测量需要大样品量（＞10~3m~3空气或＞10 L雨）对高精度、高时间分辨率数据获取的限制,并有效避免了重悬浮粉尘10Be的干扰,为高灵敏的~7Be、10Be及10Be/~7Be示踪研究建立了有效的分析手段,实现从一个新的角度去探究或示踪大气环境变化过程。2)首次获得西安、秦岭、成都等典型地区全年（2020年6月至2021年9月）日分辨率~7Be和10Be的干、湿沉降量。其中西安气溶胶10Be/~7Be年平均值为2.22±0.12,雨水中为1.77±0.16。秦岭气溶胶10Be/~7Be年平均值为1.62±0.08,雨水中为1.42±0.16。成都气溶胶10Be/~7Be年平均值为1.61±0.16。对重悬浮粉尘10Be干扰的校正发现,其对西安、秦岭和成都的全年平均贡献分别达到～24%、～12%、～22%。这些观测活动有效填补了全球现有全年高时间分辨率观测记录的空缺,也为本工作的后续研究提供新的基础数据支持。3)基于大气10Be/~7Be比值变化,本工作发现黄土高原的关中地区全年存在不同强度的平流层气团入侵过程,这些过程是频繁而迅速的（1-3天）,对地表O3带来显著影响。其中春夏季节（3-7月）最强,进一步由三箱模型估算了该季节中的入侵通量是其他非强入侵季节的～5倍。此外,通过10Be/~7Be对比了四川盆地（成都地区）,发现两地虽处不同气候区,但存在相似的平流层气团入侵情况。最后,以高精度Δ(10Be/~7Be)量化平流层气团侵入对地表O3的贡献,发现即使在西安冬季的弱平流层气团入侵事件下,平流层O3对地表O3的累计贡献也达到～25%。本工作实现直接在地面上对平流层气团入侵过程的连续精细化示踪,为评估我国典型地区平流层气团入侵过程对大气物质的输送量、环境和气候的影响提供了观测证据。4)此为,探索以~7Be和10Be揭示气溶胶的二次生成和清除。以一个典型污染区西安市的重污染期（2020年秋冬季）为例,发现在10Be/~7Be比值稳定下（即没有平流层入侵干扰）的二次气溶胶（secondary aerosol,SA）快速生成过程中,气溶胶颗粒中~7Be和10Be浓度与气溶胶浓度呈显著负相关（R~2＞0.9,p＜0.001）。由此首次提出通过~7Be和10Be稀释程度来估算大气中气溶胶里SA的相对含量。进而获得观察期西安冬季的SA对PM2.5的平均贡献为33%（最高达68%）,这与传统的SA估算方法获得的结果基本一致（R~2＞0.87）。在此基础上,利用~7Be、10Be及10Be/~7Be揭示了降雨和平流层气团侵入引起的大气垂直运动对气溶胶的物理清除过程。其中,降雨对观察期内西安大气~7Be和10Be平均洗脱比为～2100,约是沿海地区的2-4倍,并且西安降雨量与雨水~7Be和10Be浓度呈现一定的线性负相关性（R~2＞0.46）。这些表明西安普遍的降雨过程能对地表气溶胶形成有效清除,且冲刷效果普遍高于多数沿海地区。另外,由10Be/~7Be比值表征的部分平流层气团入侵产生的大气垂直运动,能加速PM2.5等大气污染物扩散,这丰富了传统认为的污染物扩散过程。总的来讲,大气~7Be和10Be将为研究气溶胶的化学二次生成和物理消除提供新途径。