【摘 要】
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化学链燃烧技术借助载氧体传递氧可实现燃料与空气的非混合接触燃烧,具有高效且兼顾经济性的CO2捕集能力,并避免污染物NOx的生成,成为解决因温室气体导致的全球变暖问题的一个重要突破口。在燃煤化学链燃烧过程中煤灰不可避免地在系统内累积,因此探究煤灰与载氧体间相互作用十分必要。本文以CaSO4/Ben载氧体为研究对象,以自行搭建的间歇式流化床为主要实验装置,从反应温度、修饰组分种类及添加量、作用机制等方
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化学链燃烧技术借助载氧体传递氧可实现燃料与空气的非混合接触燃烧,具有高效且兼顾经济性的CO2捕集能力,并避免污染物NOx的生成,成为解决因温室气体导致的全球变暖问题的一个重要突破口。在燃煤化学链燃烧过程中煤灰不可避免地在系统内累积,因此探究煤灰与载氧体间相互作用十分必要。本文以CaSO4/Ben载氧体为研究对象,以自行搭建的间歇式流化床为主要实验装置,从反应温度、修饰组分种类及添加量、作用机制等方面开展研究,探究不同组分煤灰以及煤灰中活性组分Fe、K和Na对Ca基载氧体反应活性、热稳定性、积碳和SO2释放的影响规律。主要内容如下:(1)CaSO4/Ben载氧体直接掺混煤灰进行多次化学链燃烧循环实验,研究了反应温度、煤灰种类及添加量对载氧体反应性能、热稳定性和孔隙发展的影响。实验结果表明,Fe含量较高的赛豪特灰对CaSO4/Ben还原反应促进作用最为显著,但加剧积碳现象;中蒙灰中Ca含量较高可抑制反应中SO2释放,增强载氧体稳定性;神优灰中含量相对较高的K、Na易形成低熔点固溶物改变其表面多孔结构阻碍燃料转化。(2)基于流化床装置和热重分析仪分别对Fe2O3修饰的CaSO4/Ben载氧体进行多次循环实验及反应性能测试,采用缩核模型拟合获得不同Fe2O3负载量的载氧体反应活化能。研究结果表明,Fe2O3的添加提高了载氧体还原反应速率,并使系统内维持较高的CO2浓度。15 wt%为Fe2O3的最佳负载量,使载氧体与CO反应活化能由88.72kJ/mol降至43.08 kJ/mol反应活性显著提高,并兼具良好的循环稳定性。(3)采用浸渍法制备不同碱金属(K、Na)修饰CaSO4/Ben载氧体,发现碱金属的添加对载氧体晶体结构以及燃料转化速率影响较大。Na提高载氧体反应性能及抑制SO2释放效果突出,但使结渣积碳现象加剧;K高温挥发使载氧体结构强度及循环使用率降低。K、Na共同修饰时具有协同作用缓解载氧体表面结渣、团聚问题。Ca60Ben-10K&Na综合性能最佳,显著提高燃料转化率同时抑制载氧体失活,使其维持较高的循环稳定性。
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