氢同位素在聚变堆材料及部件中的渗透滞留行为

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氘氚核反应是地球上最容易实现的核聚变反应,托卡马克被认为是最具希望实现磁约束可控核聚变反应方式之一。欧盟、日本、美国、中国、俄罗斯、韩国、印度七方共同出资合作推进ITER计划,我国提出进行中国聚变工程实验堆(CFETR)工程建设。由于燃料氚的稀缺性及放射性,其在聚变堆中渗透滞留问题关系到聚变堆的经济性与安全性。为了对氢同位素在聚变堆材料及部件中渗透滞留问题有系统性的认识,本文利用实验室热脱附谱设备、气体驱动渗透设备、等离子体驱动渗透设备及EAST等离子体辐照平台MAPES,结合扫描电子显微镜SEM、透射电子显微镜TEM、X射线光电子能谱XPS、正电子湮没谱PAS等材料分析表征手段对氘在聚变堆结构材料及面向等离子体材料中的渗透滞留行为进行了系统研究,最后对面向等离子体部件模块进行了氘等离子体驱动渗透研究。其中,聚变堆结构材料包括低活化铁素体/马氏体RAFM钢(CLF-1钢、CLAM钢和Euro fer钢)、钒合金(纯钒和V-4Cr-4Ti合金)和铜合金(纯铜、无氧铜、氧化铝弥散铜AL15和CuCrZr合金),面向等离子体材料包括轧制钨和再沉积钨,面向等离子体部件主要针对偏滤器穿管型部件。通过本文工作,在实验室建设了国内第一台等离子体驱动渗透实验设备,并利用该设备首次测得了氘在国产RAFM钢、国产钨等聚变堆材料的表面再结合系数。同时,在EAST托卡马克中建设了等离子体驱动渗透实验平台,并在壁处理过程中测得了氘渗透信号。等离子体驱动渗透实验结果表明:(1)对于RAFM钢,随着离子入射能量的增大,氘在RAFM钢上表面的再结合系数增大,等离子体驱动渗透量减少,这与不同离子入射能量下RAFM钢表面的杂质溅射情况有关。对于以RAFM钢为结构材料的测试包层模块TBM,清洁的表面有助于减少氣渗透量,减小对包层氣增殖能力评估的影响;(2)氖通过V-4Cr-4Ti合金的等离子体驱动渗透量高于同气压下的气体驱动渗透量,等离子体驱动渗透量也随离子入射能量增大而减少;(3)对于铜合金,氘通过CuCrZr合金的等离子体驱动渗透量与退火态纯铜接近;(4)氘在钨表面再结合系数与表面杂质溅射状况有关,其激活能随表面杂质化学吸附能变化;(5)与裸RAFM钢相比,6 μm厚度的钨层覆盖于RAFM钢表面可降低氘渗透量,30 nm厚度的钨层覆盖于RAFM钢表面可增大氘渗透量;(6)国际上首次开展了针对穿管型部件的等离子体驱动渗透实验。实验结果表明,氚粒子不必通过较厚的铠甲材料(8mm厚钨),可直接通过较薄的结构材料(1.5 mm厚CuCrZr合金或0.4 mm厚RAFM钢)进入冷却剂。在ITER偏滤器区域,通过电荷交换产生的中性粒子入射通量可达1024 m-2s-1,进入冷却剂中的氚量将是可观的,增大氚水处理量,可能引起氚安全问题。如果CFETR偏滤器采用目前EAST钨铜上偏滤器设计,即在钨块缝隙中加入钨环,既可以起到定位作用又可减少经结构材料的氚渗透量。本文获得了氘在聚变堆材料中的输运系数(渗透系数和扩散系数)。实验结果表明:(1)国产RAFM钢具有与国际上其他RAFM钢接近的渗透系数和扩散系数;(2)氘在纯钒和V-4Cr-4Ti合金中的渗透系数接近,均比RAFM钢高两个数量级,氘在V-4Cr-4Ti合金中的扩散系数比纯钒中的扩散系数低,这与合金元素Ti的添加有关,使用V-4Cr-4Ti合金作为结构材料的包层应对阻氚性能、氚安全、氚循环等提出更高要求;(3)在铜合金中,氘在CuCrZr合金中的扩散系数最低,氧化铝弥散铜AL15次之,纯铜最高,但氘在三种样品中的渗透率均接近;(4)氘在轧制钨中的有效扩散系数远低于氘在钨中的晶格扩散系数,这与轧制钨中存在大量位错缺陷有关,对轧制钨高温退火处理可大大减少位错浓度。本文对氘在聚变材料中滞留行为进行了评估。主要结论有:(1)对于RAFM钢,浅表面(~0.16μm)的辐照损伤增大氘滞留量,较深处(~1.2μm)的辐照损伤对氘滞留量几乎没有影响,浅表面(~0.03μm)注入氦离子对氘的捕获作用更强,较深处(~6.1 μm)注入氦离子对氘的渗透阻挡作用更强,预注入氦对RAFM钢中氘滞留量的影响取决于氦的捕获效应与阻挡作用之间的竞争关系;(2)氘在V-4Cr-4Ti合金中的滞留量比纯钒略高,比RAFM钢高两个数量级;(3)对于铜合金,氘在CuCrZr合金中的滞留量最高,氧化铝弥散铜AL15次之,纯铜最低,氘在CuCrZr合金中滞留量主要与基体中Zr的溶解量有关,溶解Zr对氘的捕获能约为0.98 eV,在制备CuCrZr合金过程或后续热处理过程中降低基体中Zr的溶解量可降低氘在CuCrZr合金中的滞留量;(4)与裸钢相比,30 nm厚度的钨沉积于RAFM钢表面对氘滞留行为几乎没有影响,6 μm厚度钨沉积于RAFM钢表面可降低氘滞留量;(5)EAST托卡马克等离子体辐照样品的热脱附行为与实验室ECR等离子体辐照样品的热脱附行为表现出一定差异,这可能是因为托卡马克中等离子体环境(如杂质情况,粒子种类,粒子能量分布以及粒子通量分布等)较实验室ECR等离子体更为复杂。为了对未来聚变堆中氚的渗透与滞留量进行准确评估,需要对聚变堆中粒子种类,粒子能量,粒子通量和材料的表面状态有更多了解。
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