【摘 要】
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超级电容器具有超长的循环寿命,充放电速率快,能在较短时间内提供较大的输出功率,是一种极具应用前景的电化学容器。本论文系统地研究了四氧化三钴诱导羟基硝酸镍（Ni3（NO3）2（OH）4,简写为NiNH）自组装合成的电极材料的物理化学性质和电化学性能。采用X射线衍射测试（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）和电化学测试等表征测试手段,探究了电极材料的
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超级电容器具有超长的循环寿命,充放电速率快,能在较短时间内提供较大的输出功率,是一种极具应用前景的电化学容器。本论文系统地研究了四氧化三钴诱导羟基硝酸镍（Ni3（NO3）2（OH）4,简写为NiNH）自组装合成的电极材料的物理化学性质和电化学性能。采用X射线衍射测试（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）和电化学测试等表征测试手段,探究了电极材料的形貌结构和表面化学态对电化学性能的影响。研究结果如下:（1）采用直接在空气中煅烧六水合硝酸钴的方法制备球形颗粒状四氧化三钴D-Co3O4（Drectly calcined Co3O4）。在水热条件下D-Co3O4诱导羟基硝酸镍（NiNH）自组装形成3D珊瑚结构的D-Co3O4/NiNH。表征结果表明,羟基硝酸镍的纳米片生长在球形颗粒状的四氧化三钴表面,同时D-Co3O4/NiNH的Co 2p1/2和Co 2p3/2分别向高结合能的位置偏移并在四氧化三钴表面产生了氧空位,为D-Co3O4/NiNH提供了更多的电化学活性位点。电化学测试结果表明D-Co3O4/NiNH电极拥有比D-Co3O4电极和NiNH电极更优异的电化学性能。在1 A g-1电流密度下D-Co3O4/NiNH电极的比电容达到了 630 F g-1,而D-Co3O4电极和NiNH电极的比电容分别为70 F g-1和528 F g-1。以D-Co3O4/NiNH电极为正极,活性炭（AC）电极为负极组装的D-Co3O4/NiNH//AC超级电容器,在功率密度为842W kg-1时能量密度高达33.7 Wh kg-1。（2）在上述研究基础上,以ZIF-67为前驱体依次在氮气和空气氛围中煅烧合成四氧化三钴 Z-Co3O4（ZIF-67derived Co3O4）。这种源于 ZIF-67 的 Z-Co3O4保留了其MOF结构。在水热条件下,Z-Co3O4诱导羟基硝酸镍（NiNH）自组装合成具有夹心层状结构的Z-Co3O4/NiNH电极材料。表征结果表明,在Z-Co3O4/NiNH样品中四氧化三钴呈现10-30nm的小颗粒并分散嵌入在层状的羟基硝酸镍纳米片上形成夹心层状结构;小颗粒四氧化三钴表面Co的电子密度增加,产生适度的氧缺陷,这种缺陷可以改善Z-Co3O4/NiNH的表面活性。在1 Ag-1电流密度下,Z-Co3O4/NiNH电极的比电容达到了1146Fg-1,而Z-Co3O4电极的比电容为351 F g-1;在20 A g-1电流密度下Z-Co3O4/NiNH电极的比电容仍可以保持初始比电容的83.4%。以Z-Co3O4/NiNH电极为正极,活性炭（AC）为负极组装的Z-Co3O4/NiNH//AC超级电容器在功率密度为823 W kg-1时,能量密度高达42.6 Wh kg-1。在循环充放电10000圈后,Z-Co3O4/NiNH//AC超级电容器的电容保持率为82.3%。对比上述研究结果,以源于ZIF-67的Z-Co3O4诱导羟基硝酸镍自组装合成的Z-Co3O4/NiNH表现出了比D-Co3O4/NiNH更优异的电化学性能,这主要得益于Z-Co3O4/NiNH夹心层状的结构和适度的氧空位对电化学性能的改善作用。
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