双金属活化过硫酸盐降解多环芳烃的性能及产物分析

来源 :辽宁石油化工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:ntieing
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随着工业的迅速发展,地下水污染日益加重,地下水环境的污染治理成为全球性问题,其中多环芳烃污染物是地下水污染中最常见的有机污染物之一,由于其成分复杂、结构稳定、半衰期长,用传统的生物、物理及化学方法难以去除。并且大部分多环芳烃污染物具有一定的毒性,易于在生物体内累积,从而导致人和动物致癌、致畸及致突变等危害。基于硫酸根自由基的高级氧化技术作为一种新型化学修复方法,能够在短时间内对污染物进行氧化去除,但过硫酸盐需要进行活化才能更好的降解污染物,现有活化过硫酸盐的方法均存在修复耗能大,易发生二次污染,活化剂易氧化等问题。双金属是一种将活泼金属通过化学或物理方法被连接到较不活泼的金属(贵金属)上的复合金属催化剂,具有防止基底金属快速腐蚀、团聚,增基底金属表面活性等特点,在催化剂及污染物修复领域有着较好的应用前景。利用双金属活化过硫酸盐降解多环芳烃,实现了快速、高效去除多环芳烃污染物,并对多环芳烃降解后的产物深入分析,进一步说明多环芳烃的降解途径。本文采用置换法制备出Cu/Fe双金属材料,并作为催化剂活化过硫酸钠对萘溶液进行实验探究,考察了:(1)Cu/Fe的制备条件优化;(2)Cu/Fe的结构表征;(3)Cu/Fe催化剂的催化性能;(4)Cu/Fe催化过硫酸钠降解多环芳烃的影响因素;(5)Cu/Fe活化过硫酸钠降解萘的中间产物分析;研究结果表明:(1)以零价铁为基底金属,采用置换法制备Cu/Fe催化剂,通过混合方式、混合时间、铜的负载率三个方面对Cu/Fe催化剂的制备条件进行优化,结果表明:Cu/Fe催化剂的最佳混合方式为超声混合,最佳混合时间为20min,铜的理论负载率为20%时催化降解效果最好;(2)通过XRD及XRF的分析方法对反应前后的Cu/Fe催化剂进行表征,XRD的分析表明:反应前Cu/Fe催化剂主要由Fe、Cu元素组成,反应后的Cu/Fe催化剂表面出现了铜的氧化物及铁的氢氧化物;XRF的结果显示,Cu/Fe催化剂中铁元素质量分数为71.9%,铜元素质量分数为27.6%,另外还含有微量的Mn、Mg元素;(3)Cu/Fe催化剂对活化过硫酸钠降解萘有显著效果,相比于零价金属的催化性能更强;不同Cu/Fe投加量的催化降解萘的反应遵循准一级反应动力学规律;Cu/Fe催化剂重复使用三次后,萘的降解率依然可以维持在90%以上;(4)在Cu/Fe活化过硫酸钠降解萘的影响因素实验中,pH值、Cu/Fe投加量、过硫酸钠投加量、萘的初始浓度对降解效果都有一定的影响。当溶液的pH为酸性(pH≤5),Cu/Fe催化剂投加量0.1g,过硫酸钠投加量为0.4g时,萘的降解率达到最大为98%;(5)Cu/Fe活化过硫酸钠降解萘的自由基捕获实验结果表明,Cu/Fe活化过硫酸钠降解萘的反应中起到氧化作用的自由基为·OH和SO4-·;(6)萘降解中间产物的GC-MS分析结果表明,萘降解的中间产物主要为开环的醛类、邻苯二甲酸衍生物和烷烃类物质,萘在·OH和SO4-·共同作用下,先进行苯环断链加成反应,生成开环的醛类,之后继续氧化成邻苯二甲酸衍生物和烷烃类物质,最终全部矿化成二氧化碳和水。
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